Progrese în Analiza de Spectre Gamma Complexe

TEZA DE DOCTORAT

Rezumat

Autor: Rares SUVAILA

Conducator stiintific: prof. Dr. Octavian SIMA

Bucuresti, 2011

Introducere

Spectroscopia Gamma este folosita intr-o varietate de aplicatii, care se intend de la determinarile timpilor de viata sau analizei plasmei pentru determinarea conditiilor de fuziune la studii de mediu, de la exploatarea reactorilor nucleari la cercetari interdisciplinare; ea permite obtinerea de informatii despre identitatea nucleelor si determinarea lor cantitativa. Razele Gamma radiatii electromagnetice de origine nucleara, precum si razele X sunt radiatii electromagnetice de origine atomica, deci cu energii in general mai mici; asadar, prin natura lor, detectia nu poate fi una directa, ci depinde de producerea de particule secundare care pot fi colectate impreuna pentru a produce un semnal. Dintre toate tipurile de detectori, pentru aceasta lucrare au fost preferati cei cu semiconductori, in particular cei din GeHP, care au pe de o parte eficacitate mare si o rezolutie excelenta. Acesti detectori necesita calibrare generala in energie si largime de linii, si calibrari adaptate la fiecare geometrie de masurare pe care utilizatorul doreste sa o foloseasca.In functie de tipul de proba supus studiului, ocazional analiza spectrelor trebuie adaptata, mai ales in lucrarile care tin de cercetare; utilizarea de software necomercial (in-house) a devenit o practica obisnuita in domeniu. Extremele opuse in spectroscopia gamma sunt caracterizate de ratele de numarare foarte mari si foarte mici, fiecare dintre introducand dificultati, in speta sumari prin coincidenta si respectiv praguri de decizie. Meseria noastra consta in adaptarea la conditiile statistice date si calcularea factorilor de corectie pentru a obtine rezultate cat mai apropiate de realitate, adica descrierea cu acuratete a radioactivitatii din probele studiate. Acest lucru se face experimental pe de o parte si prin simulari Monte Carlo pe de alta.

In decursul ultimelor decade, sistemele de spectroscopie gamma au evoluat catre un nivel de performanta sporit al achizitiilor, care dureaza putin timp. Acest lucru este datorat in principal inaltei eficacitati a detectorilor care au cristale de germaniu din ce in ce mai mari. Eficacitatea ridicata poate complica analiza pe de o parte, dar o poate sa furnizeze informatii complementare despre distributia radioactivitatii in proba pe de alta, ambele fiind datorate efectelor de coincidenta. Vechile analizoare monocanal au fost inlocuite de analizoare multicanal care sunt integrate in sisteme computerizate ce efectueaza calibrari si servicii de la simple, cum ar fi anumite presetari, la complexe, cum ar fi controlul automat al achizitiilor. Aceasta teza este dedicata studiilor pe astfel de detectori, care necesita corectarea efectelor de coincidenta. Sumarea prin coincidenta a fost considerata cea mai importanta problema de tratat de catre Comisia Internationala pentru Metrologia Radiatiilor in ultimii 4 ani. Doua intercomparari au fost organizate, una pentru surse punctiforme, si una pentru surse de volum. Rezultatele de la testele pe surse de volum au evidentiat o dispersie semnificativa pentru laboratoare de mare prestigiu. Acesta atesta faptul ca problema inca nu este rezolvata in plan mondial. Unul dintre subiectele cele mai originale din teza este studiul picurilor suma pentru obtinerea de informatii despre activitatea sursei si distributia ei in

volum; Dac acest studiu ar fi bazat numa pe picuri simple, singura informatie obtinuta ar fi un domeniu spatial de posibile pozitii pentru sursa, fara informatii clare despre activitate. Omogeneitatea sursei este de asemenea studiata prin analiza picurilor de naturi diferite. Calibrarea si extentia ei au fost facute cu rate mari de numarare, asadar corectiile de coincidente au fost vitale pentru obtinerea acuratetei. O descriere detaliata a efectelor de coincidenta este importanta, mai ales daca datele sunt tratate automat: nicio baza de date nu contine picurile suma, asadar atribuirea lor altor nuclee este frecventa, si in mod evident eronata. Totusi, nuclizii respectivi pot fi eliminati comparand rezultatele cu probabilitati de de dezexcitare disponibile. Toate acestea duc la ideea ca efectele de coincidenta trebuiesc caracterizate complet si cu acuratete.

Lucrarea de fata este una experimentala; experimentele au avut loc in laboratorul de spectroscopie gamma al Facultatii de Fizica a Universitatii Bucuresti, desigur cu exceptia studiului in situ. Nicio sectiune din lucrare nu are pretentia de a trata exhaustiv subiectele expuse, timpul fiind intotdeauna limitat, si o astfel de abordare fiind la modul general imposibila.

Contributiile autorului sunt in principal orientate catre proceduriled e calibrare, incluzand extensia si simularea, catre utilizarea studiului concidentelor pentru obtinerea factorilor de corectie pe de o parte si a informatiilor despre distributiile spatiale pe de alta. Rezultatele obtinute, impreuna cu un software in-house sunt folosite la diverse aplicatii, de la teste de contaminare la cercetari interdisciplinare.

Capitolul I expune rapid notiunile fundamentale legate de dezexcitarea gamma, de interactiile de interes, de principiile detectiei si de simularea transportului radiatiilor electromagnetice; cititorul interesat este trimis la referinte pentru mai multe informatii.Capitolul II trateaza probabilitatie, statistica si principiile de baza ale teoriei informatiei si deciziei aplicabile domeniului studiat. Exemple de distributii sunt date, ce sunt corelate cu cazuri expuse in capitolele 3-5. Capitolul III trateaza calibrarea lantului spectrometric, in particular pentru cazul detectorilor de GeHP; metodele folosite sunt mai mult sau mai putin comune, insa extensia calibrarii si simularile Monte Carlo au un caracter special. Este de asemenea tratata stabilitatea sistemului. Capitolul IV expune o serie de rezultate obtinute experimental si prin simulare Monte Carlo in ceea ce priveste testarea ipotezelor despre omogeneitatea si/sau punctele fierbinti ale surselor de volum. Aceste contributii sunt in integralitate originale, subiectul nefiind abordat in prealabil. Speram cresterea interesului colegilor de breasla pentru acest gen de studii, care printre altele a dovedit experimental dependenta matematica a incertitudinii asupra ariei picurilor de natra lor fizica. Capitolul V expune cateva aplicatii la care au fost utilizate rezultale din sectiunile anterioare ale lucrarii, incluzand softul de analiza dezvoltat, dintre care amintim testele de contaminare si aplicatiile interdisciplinare si de mediu.

Capitolul 1

In acest capitol se trateaza procesul de emisie, de simulare a transportului, si de interactie a radiatiei gamma cu materia, incluzand detectia.Aparatul matematic este destul de complex, asadar nu ne permitem abordarea in acest rezumat.Capitolul are si o parte experimentala, care include o descriere a parametrilor detectorului ai a comportamentului lor in situatii extreme.

HPGe coaxial detectors in the UB Gamma Ray Laboratory

In particular se studiaza evolutia rezolutiei si a raportului Peak/Compton in functie de rata de numarare.

Energy resolution as function of the dead time

Peak to Compton ration as function of the dead time

Co-60 spectrum - a (top), b (center) and c (bottom) The 1-1.4 MeV region of the 60Co spectrum measured with an n-type detector (a) in the absence of 133Ba source, (b) with the 133Ba source

partially shielded, (c) with the 133Ba source unshielded. The dead times are about 0.3%, 47% and 91% respectively.

Dead time (%) Resolution (keV)

Peak-to-Compton Ratio

Count rate (s-1)

0.3 1.975 54.0 2.928

27.6 2.008 51.5 2.098

47.9 2.013 49.9 1.501

61.5 2.062 47.6 1.127

91.3 2.124 36.8 0.244

Resolution, Peak-to-Compton ratio and peak count rate in the peak of 1332 keV for the n-type detector as a function of dead time

Se acorda o atentie deosebita efectelor de coincidenta, in particular prin masuratori efectuate cu aceeasi sursa si acelasi detector, dar la distante direfite: efectele sunt evidente.

The 0-250 keV region of the spectra of the 133Ba source measured on the detector end cap (dashed line) and at 15 cm distance (full line) with the n-type detector. The spectra were normalized to

give equal number of counts in the 356 keV peak.

La finalul capitolului se prezinta programele (soft) de analiza, GaDeTool, dezvoltat in-house, GammaVision (comnercial, standard - licenta ORTEC), si jSpec, dezvoltat de grupul de spectroscopie Gamma de la INFN Padova.

GaDeTool main window

J Spec peak identification window

Capitolul 2

Capitolul 2 este unul teoretic, care are si el un aparat matematic destul de complex, si care nu poate fi expus aici.Punctele esentiale sunt introducerea probabilitatilor conditionate si a teoremei Bayes, a distributiilor ce vor urmeaza a fi folosite in capitolele 3, 4 si 5, a notiunii de entropia informatiei, a matricilor de covarianta.

, ,

Se face de asemenea o introducere in domenuil testelor statistice, ce sunt omniprezente in capitolul 4.

Aceste notiuni sunt insa teoretice; ele erau necesare a fi introduse, insa nu reprezinta contributia autorului, asadar ne vom limita la cele expuse anterior pentru acest capitol.

The significance of Bayes’ theorem

Capitolul 3

Acest capitol este dedicat studiului calibrarii detectorilor si simularilor Monte Carlo aferente. Calibrarea este un proces complex, care este tratat exhaustiv.

Pentru simulari se foloseste programul GESPECOR, probabil cel mai rafinal la nivel global pentru calculul factorilor de corectie.

Gespecor main window

In vederea reducerii timpului de calcul, se aplica procedura transferului de eficacitate cu nou dezvoltatele functii de raspuns.

Response matrix procedure principle. φ is the angle between the projection of the momentum on the plane of the end cap and the direction from the point of incidence towards the center; α is the

angle of incidence.

Response function for photons incident perpendicularly on the entrance window in a point with coordinates (x, y) on the end cap plane, with several y=constant as a function of x (after

[Sim10]).

Response function for monoenergetic photons of 1 MeV incident on the plane of the entrance window in point (x,y)=(1.5 cm, 0 cm) as a function of the angle of incidence α.

Calibrarea experimentala in eficacitate cu surse dedicate este extinsa printr-o metoda indirecta si cu ajutorul materialelor de referinta, ajungandu-se astfel la energii de peste 2 MeV. Corectiile de coincidenta sunt facute tot cu programul GESPECOR.

Extending the calibration curve to higher energies using reference materials

Se studiaza stabilitatea sistemului si sed adapteaza bugetul de incertitudine la variabilitatea determinate experimental care ia in calcul toate erorile ce nu tin intrinsic de sursa sau de detector.

Capitolul 4

Acest capitol reprezinta un studiu al omogeneitatii surselor de volum si al potentialelor puncte fierbinti. Subiectul este cu totul nou, in literatura nefiind intalnit niciun articol corelat cu aceasta metoda de analiza. Metoda se bazeaza si pe studiul picurilor simple, dar mai ales pe cele ce sumare.

In prima parte se trateaza testarea statistica a uniformitatii unei surse de calibrare (Ba-133) in diverse pozitii. Se face o analiza a variantei. Ipoteza uniformitatii nu este respinsa.

Experimental setup for the rotative source experiment

133Ba Electronic Capture Decay

Angular distribution of the count rate for selected peaks measured for the same Ba-133 volume source. Each figure presents mean value and the standard deviation for the count rate values.

Symmetric geometries to be tested if equivalent

Experimentele continua cu masuratori pe surse reale, dar se si simuleaza anumite distributii greu de obtinut in surse, cum ar fi cea liniara sic ea exponantiala. Se fac teste statistice pentru a determina care picuri dau puterea cea mai mare testului statistic. Picul de 31 keV pare sa fie cel mai robust pentru a pune in evidenta neomogeneitatile.

Peaks of interest for the reverse position study in the Ba-133 Spectrum

The probability of the type II error when testing the hypothesis of a uniform distribution against the alternative hypothesis of an exponential distribution of parameter c. The number of counts accumulated in various peaks for a 1000 Bq source measured for T=1000 s is used for testing.

The probability of rejecting the null hypothesis (uniform distribution) as a function of the parameter c for the exponential distribution.

The probability of the type II error when testing the hypothesis of a uniform distribution against the alternative hypothesis of a linear distribution symmetric with respect to the median plane of the source. S(H/2) is the activity close to the base of the source, S(0) the activity in the median plane. The test is based on the number of counts in the case of the measurement of a source of

1000 Bq for T=10000 s.

The dependence on activity distribution of the ratio of the count rate in the sum peak with energy 61.7 keV to the count rate in the peak with energy 356 keV; the same conditions as in figure 4.11.

Studiul continua cu abordarea punctelor fierbinti. Se fac mai multe aranjamente experimentale, unele cu un singur atenuator, altele cu mai multi atenuatori. Se fac masuratori in varii pozitii, axiale si excentrice, la diverse inaltimi, si se prelucreaza datele.

Hot spot in soil sample testing setup

Cement hot particle testing setup

3-density experimental setup for 60Co hot particle testing

The normalized spectra show that a suitable quantity for studying the locatyion of the source is the ratio of the count rates in the 2505 and 1332 keV.

Normalized spectra in the region of the 1173 keV peak

Normalized spectra in the in the region of the 2505 keV peak

Experimental and computed values for the apparent efficiency for 1332 keV and N(2505)/N(1332) ratio as a function of the point source position on the axis of the soil sample

Dependence of the C(h) constant for normal versus sum peaks computing the source activity on the position of the point source;

Activity=C(h)*R(1332;h), or Activity=C(h)*R(1173)*R(1332)/R(2505).

Apparent efficiency for 1173 and 1332 keV correlation with ratio of count rates N(2505)/N(1332) for cement and 3 layers samples

Same plots for various samples and matrices

Cel mai bun indicator al pozitiei fiind raportul N2505/N1332, acesta este folosit pentru compararea simularilor Monte Carlo cu rezultatele experimentale. Cele doua seturi de date sunt perfect compatibile, asadar se purcede la simularea a mai multe surse, pentru mai multi detectori. Exista o legatura stransa intre eficacitatea pentru 1173 si 1132 keV si raportul N2505/N1332. Asadar, chiar daca nu se cunoaste exact pozitia, fiind un intreg loc geometric care corespunde acelui raport, se poate determina eficacitatea corecta, adica, intr-un final, activitatea. Acest experiment are aplicatii imediate in radioprotectie, avand in vedere ca poate furniza informatii despre activitatea unui punct fierbinte dintr-o singura masuratoare.

Capitolul 5

Acest capitol trateaza rapid cateva aplicatii in fond scazut. Primele sunt testele de ocntaminare, care evidentiaza posibilitatea de a lucra cu limite de detectie de ordinul Bq in timpi rezonabil de mici. Nicio proba nu a fost detectata contaminata, fie filtre de carbune activ pentru NPP Cernavoda, fi efiltre de aer din diverse locatii.

Un studiu mai amanuntit al limitelor de detectie si de decizie face obiectul urmatoarei sectiuni, care expliciteaza necesitatea abordarii Bayesiene in acest domeniu.

Sectiunea 5.3 pune in evidenta posibilitatea departarii de distributia Poisson in cazul unor dezexcitari gamma induse de neutroni, in cazul particular al timpilor de viata mici. Oricat de bine ar fi masurata activitatea dupa transportul probei, incertitudinea asociata nu ar mai corespunde modelului, si ar duce la erori enorme asupra incertitudinii initiale asupra activitatii probelor. Se evidentiaza necesitatea continuarii studiului, cel putin prin simulari Monte Carlo.

Sectiunea 5.4 aplica rezultatele capitolului 4 pentru punctele fierbinti la masuratori in situ; aplicabilitatea este dovedita, oar rezultatele sunt consistente cu experimentele de laborator. Asadar, metoda are aplicatii imediate in cercetarile de mediu si radioprotectie.

Ultima sectiune trateaza aplicatiile interdisciplinare de determinare a activitatilor gamma in vederea stabilirii dozelor necesare la datarea arefactelor din antichitate (arheometrie), sau chiar a sedimentelor (geocronologie). Se evidentiaza metoda robusta de analiza, corectiie precise si reducerea incertitudinii cu ajutorul matricilor de covarianta.

Concluzii

Lucrarea contine rezultatele masuratorilor si simularilor Monte Carlo care au permis o caracterizare exhaustiva a detectorilor folositi.

Calibrarea, impreuna cu extinderea ei la energii inalte pe baza materialelor de referinta si studiul stabilitatii sistemului se dovedesc a fi viabile si de incredere. Simularea Monte Carlo joaca un rol crucial in obtinerea acuratetei rezultatelor.

Studiul neomogeneitatii surselor de volum permite caracterizarea distributiei activitatii in interiorul sursei si testarea statistica a (practic) oricarei ipoteze alternative referitoare la aceasta distributie. Puterea testelor este data de natura picurilor, fapt confirmat experimental.

Au fost evidentiate metode de a afla activitatea punctelor fierbinti prin studiul corelatiei dintre raportul vitezelor de numarare in diferite tipuri de picuri si eficacitate, pentru locuri geometrice date de pozitii posibile.

GaDeTool este un soft inca in curs de testare, insa care si-a dovedit deja abilitatea de a recunoaste picuri cu statistica dificila, si de a face o analiza precisa a ariilor de pic.

Aplicatiile pentru rate mici de numarare au dovedit ca acuratetea rezultatelor este imbunatatita de metoda de calibrare, ca rezultatele testelor de contaminare sunt conforme cu realitatea, si ca incertitudinea a fost scazuta la experimentele interdisciplinare.

Bibliografie selectiva

[Deb88] K. Debertin, R. G. Helmer: Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor detectors. Elsevier Science Publishers B. V.(1988).

[Gil08] G. Gilmore: Practical Gamma-ray Spectrometry, Second Edition, John Wiley & Sons, Chichester (2008). IEEE Standard 325 – 1996. IEEE Standard Test Procedures for Germanium Gamma-Ray Detectors, IEEE (1996).

[Jen81] Jenkins, R. W. Gould, D. Gedcke: Quantitative X-Ray spectrometry, Marcel Dekker, New York (1981)

[Upp01] D. L. Upp, R. M. Keyser, D. A. Gedcke, T. R. Twomey, R. D. Bingham, An innovative method for dead time correction in nuclear spectroscopy, J. Radioanal. Nucl. Chem., 248 (2) 377-383, 2001.

[Sim00] O. Sima, D. Arnold, Accurate computation of coincidence summing corrections in low level gamma-ray spectrometry, Appl. Radiat. Isot., Vol. 53 (1-2) 51—56, 2000.

[Arn01] D. Arnold, O. Sima, Total versus effective total efficiency in the computation of coincidence summing corrections in gamma-ray spectrometry of volume sources, J. Radioanal. Nucl. Chem., Vol. 248 (2) 365—370, 2001.

[Sim08] O. Sima, D. Arnold, A tool for processing decay scheme data that encompasses coincidence summing calculations, Appl. Radiat. Isot., Vol. 66 (6-7) 705-710, 2008

[Sim94] The Monte Carlo simulation of radiation transport, Octavian Sima, “All” Editions, Bucharest, 1994;

[Arn06] D. Arnold, O. Sima, Calculation of coincidence summing corrections for X-ray peaks and for sum peaks with X-ray contributions, Appl. Radiat. Isot., Vol. 64 (10-11) 1297-1302, 2006

[Suv11] Advances in Complex Gamma Ray Spectra Analysis; R. Suvaila, O. Sima; Romanian Reports in Physics, 2011;

[Sim09] The theory of gamma ray de-excitation, Octavian Sima, unreleased.

[Bra83] Statistical and Computational Methods for Scientists and Engineers, Siegmund Brandt, Elsevier Science Ltd., 1983;

[Mas03] Massachusetts Institute of Technology, Notes on Information and Entropy, 2003;

[Wei93] A Bayesian theory of measurement uncertainty, Meas. Sci. Technol. 4 – 1993;

[ISO95] ISO Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement. ISO International Organization for Standardization, Genève 1993, corrected reprint, 1995;

[Poi37] Recherches sur la probabilité des jugements en matière criminelle et en matière civile: Précédées des règles générales du calcul des probabilités; Siméon Denis Poisson, Paris Bachelier, 1837;

[Sha48] A Mathematical Theory of Communication, Claude E. Shannon, Bell System Technical Journal, 1948;

[Bri53] Negentropy Principle of Information, Leon Brillouin, J. of Applied Physics, v. 24, 1953;

[Ren61] Alfréd Rényi, On measures of information and entropy, Proceedings of the 4th Berkeley Symposium on Mathematics, Statistics and Probability, 1961;

[Bha08] A general maximum entropy theory: constraint optimization in probability, Bhaskar Bhattacharya, John Gregory 2008;

[Fie06] When did Bayesian inference become “Bayesian”, Stephen E. Fienberg, Bayesian Analysis 1, 2006;

[Sin03] Introduction to Nuclear Data Evaluation, Mihaela Sin, Bucharest university Press, 2003.

[Suv12a] A preliminary study of the count rate behavior of the count rate distribution for neutron induced gamma decay in poor statistics, R. Suvaila, CGS14 Conference proceedings, to be published by world Scientific (Singapore) in 2012;

[Suv12b] Gamma ray spectroscopy for artificial contamination effects evaluation in luminescence dating of artefacts from low depth layers in southern Romania; R. Suvaila, O. Sima, M. Virgolici, C.C. Ponta, M. Cutrubinis, E.S. Teodor, C.M. Nicolae; Romanian Reports in Physics, to be published beginning 2012;

[DeG04] Currie detection limits in gamma-ray spectroscopy, Lars-Erik De Geer, Applied Radiation and Isotopes 61 (2004);

[Hos03] Hossain S.M. (2003) A critical comparison and evaluation of methods for the annual radiation dose determination in the luminescence dating of sediments; Ph.D. thesis, Gent University;

[Sil10] Bayesian statistical evaluation of peak area measurements in gamma spectrometry, L. Silva, A. Turkman, C. D. Paulino, Applied Radiation and Isotopes 68, 2010;

[Ada98] Adamiec G. and Aitken M. (1998) Dose-rate conversion factors: update. Ancient TL 16, 37-50;

[Tim10] A. Timar, D. Vandenberghe, E.C. Panaiotu, C.G. Panaiotu, C. Necula and C. Cosma, (2010) Qutern.Geochronol. 5, 143-148;

[Por06] G. Poreba, P. Moska, A. Bluszcs (2006) On the contribution of radioactive fallout isotopes to the total dose rate in dating of young sediments. Geochronometria, Vol. 25, pp 47-50

[Rod07] Application of the Monte Carlo method to the analysis of measurement geometries for the calibration of a HPGe detector in an environmental radioactivity laboratory. José Ródenas, Sergio Gallardo, Silvia Ballester, Virginie Primault and Josefina Ortiz; [Ana96] An experimental/numerical method for the efficiency calibration of low-energy germanium detectors. M.G. Anagnostakis, S.E. Simopoulos [Bou99] P. Bouisset et al., Direct gamma-X spectrometry measurement of 129I in environmental samples using experimental self-absorption corrections, Nucl. Instrum. Meth. A 437 (1999) 114-127

[Sim01] O. Sima, D. Arnold, C. Dovlete, GESPECOR: A versatile tool in gamma ray spectrometry, J. Radioanal. Nucl. Chem. 248 (2001) 359-364

[Sim02] O. Sima, D. Arnold, Transfer of the efficiency calibration of germanium gamma-ray detectors, Appl. Radiat. Isot. 56 (2002) 71—75

[Sim97] O. Sima, C. Dovlete, Matrix effects in the activity measurement of environmental samples - Implementation of specific corrections in a gamma-ray spectrometry analysis program, Appl. Radiat. Isot. 48 (1997) 59 – 69

[Lew03] B. J. Lewis, Aamir Husain, Modelling the activity of 129I in the primary coolant of a CANDU reactor, J. Nucl. Mat. 312 (2003) 81-96

[Kir99] K. Kirchhoff, R. Michel, Quality Management in Environmental Applications of Nuclear Analytical Techniques (IAEA Advanced Regional Training Course)

[Mic00] R. Michel Quality assurance of nuclear analytical techniques based on Bayesian characteristic limits Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 245, No. 1 (2000) 137-144

[Alt63] B. Altshuler, B. Pasternak, Health Physics, 9, 293 (1963);

[Win67] J.Wing, M.A. Wahlgren, Anal. Chem. 39, 85 (1967);

[Koc60] R. C. Koch, Activation Analysis Handbook, Academic Press, New York, 1960;

[Wat64] D. E. Watt, D. Ramsden, High Sensitivity Conducting Techniques, Macmillan Co., New York, 1964;

[NBS61] A Manual of Radioactivity Procedures, Handbook 80, National Bureau of Standards, Washington D. C., 1961;

[Kai65] H. Kaiser, Z. Anal. Chem., 209, 1 (1965);

[Voi08] E. Voigtman, Limits of detection and decision. Part 1. Spectrochimica Acta Part B 63, 2008;

[Ney28] J. Neyman, E. S. Pearson, On the use and interpretation of certain test criteria for purposes of statistical inference, Biometrika 20A (1928);

[Ste08] Use of the Bayesian concept for the calculation of characteristic limits in Radioanalytical methods, Slavomir Sterlinski, Chem. Anal. Warsaw, 53, 861 (2008);

[Mal04] Assessment of natural and anthropogenic radioactivity levels in rocks and soils in the environs of Swieradow Zdroj in Sudetes, Poland, by in situ gamma ray spectrometry, D. Malczewski, L. Teper, J. Dorda, J. Environmental Radioactiviy 73 (2004);

[Mac96] The development and use of an in situ gamma-ray spectrometry system in North Wales, J. Macdonald, P. H. Smith, D. J. Assinder, J. Radiol. Prot 16 (2), 1996;

[Tyl07] Preliminary results from the first national in situ gamma spectrometry survey of the United Kingdom, Andrew N. Tyler, David Copplestone, J Environmental Radioactivity 96 (2007);

[Gut08] Calibration of a portable HPGe detector using MCNP code for determination of 137Cs in soils, J. L Guttiérrez-Villanueva et al., J. Environmental Radioactivity 99 (2008);

[Shy97] The detection of potassic alteration by gamma ray spectrometry – recognition of alteration related to mineralization, R. B. K. Shives, B. W. Charbonneau, Ken L. Ford, Proceedings of the Fourth Decennial International Conference on Mineral Exploration, Toronto, ON, CA, 1997;

[Nuc08] In situ gamma ray spectrometry in environmental research and monitoring, Cristina Nuccetelli, Applied Radiation and Isotopes 66 (2008);

[Fen08] Delaminated method to determine the depth distribution of 152Eu in soil by in situ HPGe gamma spectrometry, T. C. Feng et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research 597, 2008;

[Ben02] Demonstration of a collimated in situ method for determining depth distributions using gamma-ray spectrometry, Roland R. Benke, Kimberlee J. Kearfott, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research 482, 2002;

[Sil10] Bayesian statistical evaluation of peak area measurements in gamma spectrometry, L. Silva, A. Turkman, C. D. Paulino, Applied Radiation and Isotopes 68 (2010).

[Bec72] In situ Ge(Li) and NaI(Tl) gamma ray spectrometry, Harold L. Beck, Joseph DeCampo, Carl Gogolak; AEC, New York, 1972;

[Tal07] The Black Swan, Nassim Nicholas Taleb, Penguin, 2007;

[ISO10] DIN ISO 11929; Bestimmung der charakteristischen Grenzen (Erkennungsgrenze, Nachweisgrenze und Grenzen des Vertrauensbereichs) bei Messungen ionisierender Strahlung Grundlagen und Anwendungen (ISO 11929:2010).