tezĂ de doctorat -...
TRANSCRIPT
UNIVERSITATEA DIN BUCUREŞTI
Facultatea de Fizică, Şcoala Doctorală de Fizică
Direcția de studiu Fizica Stării Condensate
TEZĂ DE DOCTORAT _____________________________________________
STRUCTURI NECOLINIARE DE SPIN SI FENOMENE DE
TRANSPORT ELECTRONIC ASOCIATE
_____________________________________________
Rezumat
Conducător ştiinţific: CS I Dr. Victor KUNCSER
Doctorand: Anda Elena STANCIU
Bucureşti, 2018
UNIVERSITATEA DIN BUCUREŞTI
Facultatea de Fizică, Şcoala Doctorală de Fizică
Direcția de studiu Fizica Stării Condensate
TEZA DE DOCTORAT:
STRUCTURI NECOLINIARE DE SPIN SI FENOMENE DE
TRANSPORT ELECTRONIC ASOCIATE
elaborată de Anda Elena STANCIU
în vederea acordării titlului științific de DOCTOR
în domeniul: FIZICĂ
direcția de studiu: FIZICA STĂRII CONDENSATE
cu următoarea comisie:
PREȘEDINTE: Prof. Univ. Dr. ȘTEFAN ANTOHE
CONDUCĂTOR ȘTIINȚIFIC: CSI Dr. VICTOR KUNCSER
MEMBRI: CSI Dr. MIHAELA VALEANU
CSI Dr. IONUT ENCULESCU
Prof. Univ. Dr. LUCIAN ION
Multumiri
Ii multumesc coordonatorului stiintific al acestei teze, domnul
Dr. Victor KUNCSER, pentru acceptarea mea ca doctorand si pentru
indrumarea permanenta, atat in realizarea acestei teze, cat si in
dezvoltarea activitatii mele stiintifice. Ii indrept gratitudinea mea pentru
timpul pe care l-a investit in a ma ajuta sa inteleg fenomenele care stau
la baza studiilor din lucrarea de fata, pentru rabdarea si pentru intelegerea
pe care mi le-a oferit.
Adresez multumiri membrilor comisiei de indrumare, Dl. Prof.
Dr. Lucian ION, Dl. Prof. Dr. Stefan ANTOHE si Dl. Dr. Lucian
PINTILIE pentru indicatiile valoroase asupra modului de prezentare a
rezultatelor obtinute in cadrul tezei. Le multumesc membrilor comisiei de doctorat, Dna. Dr.
Mihaela VALEANU, Dl. Dr. Ionut ENCULESCU, Dl. Prof. Dr. Lucian
ION si presedintelui comisiei, Dl. Prof. Dr. Stefan ANTOHE pentru
onoarea acordata de a refera aceasta teza, pentru timpul si pentru
interesul atribuit tezei.
Teza a fost elaborata cu ajutorul colegilor din Laboratorul de
Magnetism si Supraconductibilitate al INCDFM, Prof. Dr. George
FILOTI, Dr. Gabriel SCHINTEIE, Dr. Nicusor IACOB, Ing. Andrei
CATRINA, Dr. Simona GRECULEASA, Dr. Petru PALADE, Dr.
Cristina BARTHA, Ing. Aurel LECA, Dl. Claudiu LOCOVEI, Ing.
Gheorghe GHEORGHE, Dr. Ancuta BIRSAN, Dr. Neculai PLUGARU,
Dr. Cezar COMANESCU, carora le multumesc pentru discutiile care au
contribuit la formarea mea pe plan profesional, pentru bunavointa si
pentru crearea unui mediu de lucru placut si motivant.
Tin, de asemenea, sa le multumesc colegilor din INCDFM care
au contribuit la realizarea acestei teze, Dr. Andrei KUNCSER pentru
caracterizarile compozitionale si morfo-structurale ale filmelor subtiri si
Dr. Lucian TRUPINA pentru imaginile AFM/MFM ale filmelor subtiri
metal de tranzitie – pamant rar.
Nu in ultimul rand, as dori sa le multumesc parintilor mei pentru
ingaduinta si pentru sprijinul neconditionat pe care mi l-au acordat pe
parcursul tuturor anilor de studii. Ii multumesc fratelui meu pentru
ajutorul pe care mi l-a oferit intotdeauna din toate punctele de vedere.
Cuprins Introducere ........................................................................................... 1
Capitolul 1. Notiuni generale de magnetism. Structuri necoliniare
de spin ................................................................................................... 4
1.1 Aspecte generale si definitii ........................................................ 4
1.2 Interactia de schimb ..................................................................... 8
1.3 Cauzele aparitiei structurilor necoliniare de spin ...................... 12
1.4 Ordinea magnetica colectiva ..................................................... 16
1.5 Abordare teoretica a fenomenelor de magneto-transport specifice
imprastierii electronilor de conductie pe configuratii magnetice
necoliniare ....................................................................................... 19
Capitolul 2. Tehnici experimentale vizand prepararea si
caracterizarea sistemelor magnetice in care poate fi controlat
transportul prin intermediul structurilor de spin .......................... 26
2.1 Tehnici de preparare .................................................................. 26
2.1.1 Prepararea benzilor prin topire in arc electric sau
inductie, urmata de racire ultrarapida in atmosfera controlata
............................................................................................... 26
2.1.2 Prepararea filmelor subtiri prin pulverizare catodica .... 26
2.1.3 Preparari prin metode chimice ...................................... 27
2.2 Tehnici de caracterizare morfo-structurala ................................ 28
2.2.1 Difractia de raze X. Difractia de raze X la incidenta
razanta ................................................................................... 28
2.2.2 Reflectometria de raze X .............................................. 28
2.2.3 Microscopie electronica cu baleiaj ............................... 29
2.2.4 Spectroscopia de raze X cu dispersie dupa energie ...... 30
2.3 Tehnici de caracterizare magnetica ........................................... 30
2.3.1 Magnetometrie SQUID (Superconducting Quantum
Interference Device) .............................................................. 30
2.3.2 MOKE (Magneto-Optic Kerr Effect) cu facilitate de
magnetometrie vectoriala ..................................................... 32
2.3.3 Microscopie de forta magnetica.................................... 33
2.3.4 Tehnici locale. Spectroscopie Mossbauer cu electroni de
conversie. Spectroscopie Mossbauer de transmisie ............... 34
2.4 Masuratori de magnetorezistenta (MR) si posibilitati de
evidentiere a altor magneto-functionalitati ...................................... 38
Capitolul 3. Legatura intre configuratie atomica locala si structuri
de spin ................................................................................................. 40
3.1 Configuratie atomica locala si comportament magnetic in solutii
solide de tipul metal de tranzitie – metal de tranzitie ...................... 40
3.2 Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in sisteme
de tipul pamant rar - metal de tranzitie ........................................... 51
3.2.1 Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in
sisteme de tipul pamant rar izotrop - metal de tranzitie
preparate sub forma de filme subtiri ...................................... 51
3.2.2 Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in
sisteme de tipul pamant rar anizotrop - metal de tranzitie
preparate sub forma de filme subtiri ...................................... 63
3.2.3 Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in
sisteme de tipul pamant rar anizotrop - metal de tranzitie
preparate sub forma de benzi ................................................. 68
3.3 Configuratie atomica locala si structuri de spin in sisteme
magnetice necoliniare 0-dimensionale ............................................ 74
3.3.1 Configuratie atomica locala si structuri de spin in ferite
de cobalt ............................................................................... 74
3.3.2 Configuratie atomica locala si comportament magnetic
in sisteme de tipul metal de tranzitie – metal de tranzitie
preparate sub forma de filme subtiri nanogranulare .............. 82
Capitolul 4. Fenomene de transport electronic modulate de
structuri necoliniare de spin ............................................................. 95
4.1 Ajustarea proprietatilor de magneto-transport in sisteme de
clusteri magnetici distribuiti in matrici metalice ............................. 95
4.2 Fenomene magneto-optice si de magneto-transport observabile in
sisteme prezentand competitie intre anizotropia locala si interactiile
de schimb ....................................................................................... 103
4.2.1 Fenomene magnetice si de magneto-transport in sisteme
de tipul pamant rar izotrop -metal de tranzitie ..................... 103
4.2.2 Fenomene magnetice si de magneto-transport in sisteme
de tipul pamant rar anizotrop-metal de tranzitie .................. 112
Capitolul 5. Concluzii generale si contributii originale ................ 122
1
Rezumat
Introducere
Desi in materiale magnetice de volum, cele mai uzuale moduri
de cuplare a spinilor sunt de tip feromagnetic si respectiv
antiferomagnetic, conducand in cazul monodomeniilor magnetice la
binecunscutele structuri coliniare de spin fero- si antifero-/feri-
magnetice, in cazul nanosistemelor, situatia cea mai intalnita este cea a
configuratiilor necoliniare de spin [1].
Structuri necoliniare de spin apar ca urmare a dezordinii locale,
aceasta din urma conducand la o distributie larga a valorilor integralei de
schimb (care poate fi atat pozitiva cat si negativa in intermetalici), caz
intalnit in special in sticlele de spin. O alta cauza a necoliniaritatii
magnetice este competitia dintre interactia de schimb si anizotropia
magnetica nelocala (formarea peretilor de domenii) sau locala/ionica
(cazul materialelor cu anizotropie magnetica aleatoare). O a treia cauza
o reprezinta necompensarea legaturilor chimice si interacţiunilor
magnetice la diversele suprafete/interfete (cazul sistemelor nanometrice,
incluzand filmele foarte subtiri, multistraturile implicand filme cu
anizotropii diferite, etc) [2-4].
Cazuri particulare de structuri magnetice necoliniare abordate
in lucrare sunt legate de structuri de macrospin cu distributie unghiulara
(clusteri magnetici distribuiti in matrici metalice [5-6] sau paturi subtiri
feromagnetice in multistrat [7-8]), unde ar fi de interes sa se tina cont si
de efectul suprapus de necoliniaritate de spin specifica
suprafetei/interfetei purtatorului fizic al macrospinului [8]. Un alt caz
particular abordat in lucrare se refera la materialele ce prezinta
anizotropie magnetica aleatoare (RMA) [9]. Aceste sisteme se
caracterizeaza prin competitia dintre anizotropia locala (specifica de
exemplu ionilor de pamant rar) si fluctuatiile integralelor de schimb
datorate unor configuratii atomice aleatoare [2]. Ca urmare, fenomenul
implica doi ingredienti (ioni anizotropi si respectiv stare amorfa) fiind
observabil in materiale de tip metal de tranzitie – pamant rar, TM-RE,
(cu si fara adaos de B). Sistemele propuse vor fi din categoria Fe-RE si
rerspectiv Fe-RE-B, preparate fie sub forma de benzi, fie sub forma de
filme subtiri, pentru studiul comparativ al efectelor intrinseci si respectiv
de dimensiune.
In primul capitol au fost prezentate notiuni generale de
magnetism. Au fost detaliate cauzele aparitiei structurilor necoliniare de
2
spin si clasificarea acestora. In final, au fost abordate fenomene de
magneto-transport specifice imprastierii electronilor de conductie pe
configuratii magnetice necoliniare.
In al doilea capitol au fost descrise tehnicile de preparare si
caracterizare a sistemelor cu necoliniaritate de spin: benzi, pulberi si
filme subtiri amorfe sau nanogranulare.
In capitolul 3 este exemplificata legatura dintre structura
atomica locala si configuratia magnetica in benzi din aliaj TM-TM (Fe-
Cr si Fe-Mo), inainte si dupa efectuarea unor tratamente termice.
Influenta temperaturilor inalte si a expunerii la radiatie asupra
proprietatilor fizice ale aliajelor pe baza de Fe-Cr si Fe-Mo prezinta
interes deoarece aceste aliaje pot fi folosite ca suport pentru materialele
care interactioneaza cu plasma in reactoarele de fuziune nucleara. Modul
in care proprietatile morfo-structurale influenteaza interactiile magnetice
este analizat in cazul unor filme subtiri nano-granulare TM-TM (Fe-Au)
cu diferite concentratii, dar cu dimensiuni similare ale nanoclusterilor de
Fe. Configuratii de spin atipice sunt evidentiate in sisteme TM-RE din
prisma anizotropiei magnetice aleatoare, atat pentru cazul in care
elementul RE este izotrop (Gd), cat si pentru cazul in care elementul RE
este anizotrop (Dy). Influenta efectelor de dimensiune si a metodei de
preparare asupra structurii de spin este investigata analizand configuratia
atomica locala in sisteme Fe-Dy preparate sub forma de benzi, pastrand
concentratiile de Fe utilizate in cazul filmelor si adaugand doua sisteme
cu incluziuni de B pentru a mari gradul de amorfizare. Ulterior s-au
studiat configuratiile atomice locale si configuratiile magnetice in cazul
unei ferite de cobalt simple si cu substitutii de Ni atat netratate cat si
supuse unui tratament termic.
In capitolul IV se arata modul in care configuratiile magnetice
atipice determina fenomenele magneto-optice si de magneto-transport in
cazul unor sisteme descrise anterior. Comportamentul MR in filme nano-
granulare TM-TM este explicat folosind modelul magneto-rezistentei
anizotrope, distingandu-se in functie de morfologia probei.
Caracteristicile neobisnuite observate se justifica tinand cont de
geometria de masura. In continuare este descris comportamentul
magneto-optic si de magneto-transport al filmelor TM-RE, cu RE izotrop
si anizotrop la diferite concentratii trecand prin punctul de compensare a
magnetizarii.
In ultimul capitol sunt punctate concluziile generale si sunt
prezentate contributiile originale.
3
1.3 Notiuni generale de magnetism. Structuri necoliniare de spin
Atomii elementelor tranzitionale prezinta electroni
neimperecheati pe paturile superioare (incomplete), acesti electroni
avand un grad mai mare sau mai mic de localizare. Pentru elemente cu
grad ridicat de localizare s-a dezvoltat teoria magnetismului localizat
(aplicabil unei parti insemnate a compusilor intermetalici pe baza de
metale tranzitionale si mai mai ales pe baza de pamanturi rare).
Deasemenea, se observa in pamanturi rare ca o perturbatie poate fi
cauzata de interactia campului cristalin (creat de atomii/ionii
inconjuratori ionului magnetic analizat) cu sarcina distribuita in patura f
a ionului/atomului de pamant rar, aceasta perturbatie locala influentand
orbitele electronilor f neimperechiati. Daca aceste elemente f sunt
caracterizate si printr-o interactie SO puternica, rezulta o directie diferita
a spinului total asociat electronilor f (in general de valoare mare). Se
introduce astfel o anizotropie magnetica locala, dictate de inconjurarea
locala a ionului magnetic investigat. Daca acesta se afla intr-o structura
amorfa, anizotropia locala variaza aleator de la un loc la altul. Conform
celor mentionate, aceasta anizotropie locala aleatoare implica existenta
simultana a unor momente L si S crescute (inclusiv cuplajul SO fiind
proportional cu produsul acestora). Desi perturbatia de camp cristalin
poate fi mai mare in cazul elementelor tranzitionale 3d, totusi valorile lui
L sunt mult mai scazute (in majoritatea compusilor de interes momentul
cinetic orbital L este stins). Din contra, ambii termini L si S pot fi
consistenti in elementele de pamant rar (cu electronii 4f neimperechiati),
astfel incat in anumite conditii termenul de anizotripie ionica aleatoare
poate fi dominant (cazul ionilor de pamant rar anizotrop). De mentionat
ca si in cazul elementelor de pamant rar (RE), exista situatii in care L=0,
astfel incat acest termen sa devina nesemnificativ (de unde si denumirea
de pamant rar izotrop) [10].
Daca intr-un solid apar ambele tipuri de interactii (anizotropia
locala aleatoare si interctia de schimb), in timp ce termenul de schimb va
impune o structura colineara (fero sau antiferomagnetica), termenul de
anizotropie locala aleatoare va impune o deordine totala a spinilor (in
unghiul solid 4π). Jocul dintre cele doua timpuri de interactii poate
conduce in final la structuri necoliniare de spin, vazute ca distributii
unghiulare de spin in conuri de aperturi variabile Ω. De mentionat ca
daca la acesti termini se mai adauga termini suplimentari (de exeolu
anizotropia de forma din cazul unui film foarte subtire), distributia de
4
spin in structurile necoliniare poate devein si mai complicate (de
exemplu de con turtit in planul filmului).
Un caz particular de necoliniaritate de spin este cel al clusterilor
feromagnetici distribuiti in matrici metalice. Sistemele granulare sunt
relativ usor de produs, au stabilitate termica buna si prezinta efecte de
magnetorezistenta comparabila sau mai mare decat cele observate in
multistraturi [11]. S-a aratat ca efectul magnetorezistiv depinde in mod
esential de corelatiile dintre momentele magnetice ale nanoparticulelor
si de relatia dintre drumul liber mediu al electronului si distanta medie
dintre particule [12-14]. Aceste marimi depind de morfologia structurii
si de distributia de marime a nanoparticulelor magnetice, depinzand in
consecinta de modul de preparare [15].
Competitia interactiunilor in cristale produce uneori ordine
helimagnetica, dar helimagnetismul la distanta mare este improbabil in
solide necristaline. O posibila abordare considera structurile necoliniare
in solide amorfe ca o superpozitie de spirale cu faze si directii variabile.
Frustrarea de spin apare in solide necristaline ca rezultat al interactiilor
antiferomagnetice in retele cu o dezordine topologica specifica.
Competitia dintre anizotropia locala si interactia de schimb intr-un solid
necristalin conduce la structuri necoliniare de spin, chiar daca integrala
de schimb este pozitiva peste tot. Aceeasi competitie produce in cristale
precum pamanturile rare configuratii de spirale de spin sau configuratii
periodic modulate [16]. In materiale amorfe ordinea magnetica poate fi
la limita de doua tipuri: coliniara si aleatore. Ordinea magnetica este
caracterizata prin proprietatea ca momentul magnetic net pe unitatea de
formula sa fie finit in timp. Structurile feromagnetice si
antiferomagnetice au moment magnetic net (pe unitatea de formula)
maxim, respectiv zero. Structurile aleatoare necoliniare pot prezenta o
magnetizare substantiala sau o magnetizare nula, acestea fiind specifice
asa numitelor stari speromagnetice si respectiv asperomagnetice. In
structura speromagnetica momentele magnetice locale sunt distrubuite
in ungiul solid Ω, apertura acestuia variind de la 0 (structura colineara)
la 4π (structura aleatoare).
Orice definitie a unei structuri magnetice ordonate este valabila
doar intr-un domeniu magnetic. Conceptul de dimensiune a unui
domeniu nu are sens pentru un speromagnet, dar pentru un asperomagnet
poate fi definit ca distanta pe care corelatia de spin mediata devine zero.
Pentru doua sau mai multe subretele magnetice, configuratiile coliniare
posibile sunt feromagnetice sau ferimagnetice, in functie de cuplajul
paralel sau antiparalel. Daca mai multe subretele poseda structuri de spin
5
necoliniare si prezinta magnetizare neta, structura de ansamblu se
numeste sperimagnetica. Daca structurile sunt necoliniare si nu exista
moment magnetic net, structura de ansamblu se numeste sperimagnetica
compensata. Comparativ cu cristalele obisnuite, un nou aspect adus de
magnetism in solidele amorfe este posibilitatea gasirii unei structuri in
care sa nu existe fluctuatii semnificative ale directiei medii a momentelor
magnetice in timpul de masura, dar acestea sunt fixate spatial in unghiuri
solide precizate [17]. Ca urmare, dezordinea de spin nu este de natura
temporala (cum ar fi de exemplu in cazul excitatiilor colective ale
nanoparticulelor) ci de natura spatiala (fiind prezente in starea inghetata
magnetic).
1.5 Abordare teoretica a fenomenelor de magneto-transport
specifice imprastierii electronilor de conducţie pe configuratii
magnetice necoliniare
GMR apare in filme magnetice multistrat formate dintr-o
succesiune de paturi magnetice si nemagnetice in care materialul
nemagnetic este un metal. Alinierea magnetizarii corespunzatoare
fiecarui strat poate fi usor controlata aplicand un camp mangetic extern
deoarece taria cuplajului dintre paturile magnetice este diminuata de
stratul intermediar nemagnetic. Cuplajul antiparalel intre doua straturi
magnetice (in lipsa campului magnetic aplicat) a fost observat pentru
prima data in cazul unei structuri tri-strat Fe/Cr [18]. Grupul lui Fert a
raportat un efect MR de 40% (cel mai mare de pana atunci), efectul luand
numele de magnetorezistenta gigant [19]. Rezistivitatea scade cu
cresterea campului magnetic datorita schimbarii de orientare a
magnetizarii straturilor de Fe. Rezistivitatea este mare la aliniere
antiparalela (AP) a straturilor magnetice, deci in camp aaplicat nul si ia
valoare minima in cazul alinierii paralele (P) a acestora, deci in camp
magnetic infinit. Marimea efectului se exprima: 𝑀𝑅 =𝜌𝐴𝑃−𝜌𝑃
𝜌𝐴𝑃.
Magnetorezistenta anizotropa (AMR)
AMR apare in materialele feromagnetice simple si se
caracterizeaza prin faptul ca rezistivitatea depinde de unghiul dintre
curent si directia magnetizarii. Interactia SO este o posibila origine a
AMR, avand rolul de a mixa starile de spin “sus” si “jos” si de a genera
o probabilitate de imprastiere de la o stare cu spin sus (jos) la o stare cu
spin jos (sus). Considerand magnetizarea, M, paralela cu directia z si
6
notand cu 𝜃 unghiul dintre directia magnetizarii si a curentului, relatia
dintre campul electric si curent se scrie:
(
𝐸𝑥
𝐸𝑦
𝐸𝑧
) = (
𝜌⊥ −𝜌𝐻 0𝜌𝐻 𝜌⊥ 00 0 𝜌∥
) (
𝐽𝑥
𝐽𝑦
𝐽𝑧
)
𝜌𝐻 este rezistivitatea Hall. 𝜌∥ este rezistivitatea cand magnetizarea este
paralela cu directia de aplicare a campului mangetic, iar 𝜌⊥ este
rezistivitatea cand magnetizarea este perpendiculara pe directia de
aplicare a campului mangetic. Substituind relatia dintre campul electric
si curent in expresia pentru rezistivitatea totala, se obtine [20]: 𝜌 = 𝜌⊥ +(𝜌∥ − 𝜌⊥)𝑐𝑜𝑠2𝜃.
2. Tehnici experimentale vizand prepararea si caracterizarea
sistemelor magnetice in care poate fi controlat transportul prin
intermediul structurilor de spin
Structurile propuse pentru analiza au fost preparate prin
pulverizare în radio-frecventa cu sau fara camp magnetic aplicat, metode
chimice sau melt-spinning. Caracterizarea complexa din punct de vedere
structural şi compoziţional s-a realizat prin difracţie de raze X,
reflectometrie de raze X şi spectroscopie Mössbauer, microscopie
electronică şi microscopie de forţe atomice. Proprietătile magnetice au
fost studiate folosind microscopia de forţe magnetice, magnetometria
MOKE, SQUID şi cu proba vibranta. Structurile locale de spin la
suprafata si/sau la diverse interfete au fost analizate prin Spectroscopie
Mossbauer cu Electroni de Conversie (CEMS) utilizand tehnica paturii
trasoare (paturi imbogatite in izotopul 57Fe). Măsurătorile de magneto-
transport au fost efectuate in general prin metoda celor patru puncte, Van
der Pauw, folosind instalaţii specifice (de exemplu PPMS).
3. Legatura intre configuratie atomica locala si structuri de spin
3.1 Configuratie atomica locala si comportament magnetic in solutii
solide de tipul metal de tranzitie – metal de tranzitie (TM - TM)
preparate sub forma de benzi
Structura electronica a elementelor TM consta in umplerea
succesiva a orbitalilor (n-1)d care sunt responsabili pentru o serie de
proprietati precum: caracterul magnetic, starile de oxidare sau
7
posibilitatea formarii de compusi. Necesitatea obtinerii unor materiale
care sa raspunda unor varii conditii de functionare a condus la
considerarea unor aliaje binare de elemente TM care sa imbine diverse
proprietati: puncte inalte de topire si de fierbere, ductilitate, rezistenta la
coroziune sau miscibilitate [21]. Este de dorit o cunoastere cat mai buna
a proprietatilor structurale si magnetice ale acestora in vederea
imbunatirii performantelor dispozitivelor in care sunt integrate.
Studiul [22] a avut ca scop evidentierea legaturii dintre
configuratia locala si parametrii hiperfini, cu posibilitatea de a determina
compozitia de faze (in diferite conditii de tratament termic in atmosfera
de He) in benzi Fe1-xCrx si Fe1-xMox cu x = 0.05, 0.1, 0.15. Caracterizarea
structurala, compozitionala si din punct de vedere al amestecului de
atomi s-a efectuat prin XRD si spectroscopie Mössbauer.
Configuratiile atomice locale, atat ale probelor tratate, cat si ale
probelor netratate in functie de evolutia continutului de Cr si de Mo s-au
analizat prin Spectroscopie Mössbauer in cadrul modelului cu doua
paturi de vecini. Conform acestui model, atomii dopanti (Cr si Mo) din
prima (1NN) si a doua (2NN) sfera de coordinatie influenteaza
parametrii hiperfini ai Fe (deplasarea izomera (IS) si campul hiperfin
(B)) asa cum a fost mentionat in lucrarea [23]. Ipoteza principala consta
in contributii aditive la IS si la B ale atomilor Cr/Mo din prima si a doua
sfera de coordinatie a Fe, independent de pozitiile atomice dintr-o sfera
de coordinatie data. Pot fi diferente la compararea atomilor din sfere
diferite. Asadar, pentru fiecare subretea, valorile IS si B pot fi scrise ca
o combinatie liniara a unor numere n si m de atomi de Cr/Mo gasiti in
prima si in a doua sfera de coordinatie [23]:
𝐼𝑆(𝑚, 𝑛) = 𝐼𝑆𝑂(0,0) + 𝑚∆𝐼𝑆1 + 𝑛∆𝐼𝑆2 (1)
𝐵(𝑚, 𝑛) = 𝐵(0,0) + 𝑚∆𝐵1 + 𝑛∆𝐵2 (2)
𝐼𝑆𝑂(0,0) si 𝐵(0,0) sunt deplasarea izomera si campul hiperfin al
subretelei fara vecinatati de Cr/Mo. ∆𝐼𝑆1 si ∆𝐼𝑆2 sunt schimbarile in 𝐼𝑆
datorate prezentei unui atom Cr/Mo in prima si, respectiv, in a doua sfera
de coordinatie. ∆𝐵1 si ∆𝐵2 sunt schimbarile in 𝐵 datorate prezentei unui
atom Cr/Mo in prima si, respectiv, in a doua sfera de coordinatie. Din
acest punct de vedere spectrele au fost considerate o superpozitie de 5
(x=0.05), 10 (x=0.1) sau 14 (x=0.15) subretele magnetice, luand in
considerare cele mai importante contributii (fiecare cu o contributie de
cel putin 1%) din distributia binomiala la concentratiile respective.
Fitarea spectrelor Mössbauer s-a realizat in asa fel incat valorile IS si B
sa respecte ecuatiile (1) si (2), in timp ce contributiile relative au fost
parametri liberi, initializati cu valorile teoretice corespunzatoare
8
distributiei binomiale. Valorile despicarii cuadrupolare au fost fixate la
0.0 mm/s pentru toate spectrele, fiind neglijabile pentru aliajele
intermetalice bogate in Fe (cu structura bcc).
In figura 1 se poate vedea un exemplu de fit pentru spectrul
corespunzator aliajului (Fe0.85Cr0.15). 𝐵0 asociat componentei fara
vecinatati de Cr/Mo in prima si in a doua sfera de coordinatie depaseste
valoarea de ~33.15 T a Fe bcc pur pentru toate concentratiile investigate,
ajungand pana la ~34.14 T. Atomii de Cr se gasesc mai departe de cea
mai apropiata vecinatate, asadar valorile crescute ale campului hiperfin
se datoreaza razei atomice mai mari a Cr (166 pm) fata de cea a Fe (156
pm), facand electronii de Fe mai localizati in jurul atomului de Fe.
Distanta interatomica medie intre atomii de Fe ramane aproximativ
constanta (conform datelor XRD), polarizarea ionului central de Fe este
usor crescuta datorita redistribuirii electronilor. Aceasta observatie nu
este valabila in cazul probelor Fe-Mo unde distanta interatomica medie
intre atomii de Fe creste cu continutul de Mo (asa cum arata parametrul
de retea obtinut prin XRD). Acesta este un motiv pentru polarizarea
scazuta in configuratia atomilor de Fe in prima si in a doua sfera de
coordinatie conducand la o crestere mult mai mica a campului hiperfin
in comparatie cu probele Fe-Cr.
In figura 2 se poate vedea un spectru al probei Fe0.9Mo0.1 dupa
tratatametul termic T1. Procedura de fit a fost similara cu cea a probelor
netratate.
Figura 1. Spectru Mössbauer al probei Fe0.85Cr0.15
9
Figura 2. Spectru Mössbauer in imagine marita al probei Fe0.9Mo0.1 dupa
tratamentul termic T1
Caracterizarea structurala a aliajelor binare AB este descrisa
foarte bine prin parametrii statistici de ordine la distanta scurta (SRO)
cum sunt parametrii Warren–Cowley, n, care cuantifica deviatia de la
distributia binomiala [24].
In concluzie: datele XRD au evidentiat formarea de solutii solide bcc in
cazul probelor netratate termic. Parametrii de ordine la distanta scurta
sunt pozitivi pentru majoritatea probelor, cu valori reduse pentru probele
netratate, aratand apropierea de distributia binomiala si omogenitatea
probelor. Configuratiile locale ale atomilor de Fe in structura bcc sunt
direct influentate de tratamentele termice. Dupa tratamentul termic T1,
paramentrul SRO pentru prima sfera de coordinatie descreste cu x
indicand un comportament slab de clusterizare. In a doua sfera de
coordinatie nu sunt devieri mari de la distributia binomiala. Tratamentul
termic T2 conduce la obtinerea unor valori considerabil mai mari pentru
toti parametrii SRO ai aliajelor Fe-Cr corespunzand unor puternice
procese de clusterizare. Interactiile Fe-Mo sunt mai atractive (grad de
clusterizare mai mare) la temperaturi mai mici de tratare termica (T1)
fata de cele la temperaturi mai mari (T2). Aliajele Fe1-xMox prezinta in
general valori SRO mai crescute dupa tratamentul T1 decat dupa
tratamentul T2. Se formeaza o faza secundara λ-Fe2Mo (Laves) dupa
tratamentele termice care creste cu x. Diferiti oxizi de Fe se formeaza la
suprafata probelor, in special la tratarea termica mai rapida T2, chiar si
in prezenta unei atmosfere protectoare. Gradul de oxidare este influentat
10
de natura si cantitatea atomilor cu care Fe intra in aliaj, fiind mai evident
in cazul probelor care contin Mo.
3.2 Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in sisteme
de tipul pamant rar -metal de tranzitie (PR-MT)
3.2.1 Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in
sisteme de tipul pamant rar izotrop-metal de tranzitie
Diferitele configuratii locale conduc la aparitia unor campuri
cristaline aleatoare care modifica marimea si orientarea momentelor
magnetice ale elementelor PR (prin cuplajul spin-orbita). Astfel, este de
asteptat o orientare aleatoare a momentelor magnetice totale ale
ionilor/atomilor PR (cu conditia de a poseda moment cinetic orbital
diferit de zero) ca rezultat al dezordinii locale, conform cu cele discutate
in subcapitolul 1.3. Acesti ioni de pamant rar caracterizati prin L≠0 se
mai numesc si ioni magnetici anizotropi. Prin contrast, ionii de pamant
rar cu L=0 sunt considerati ioni magnetici izotropi si acestia nu prezinta
anizotropie locala aleatoare, chiar daca sunt plasati in campuri cristaline
locale aleatoare. Daca momentele magnetice ale atomilor PR sunt
cuplate cu cele ale atomilor MT, structura de spin devine complexa fiind
data de suprapunerea diferitelor interactii: de schimb intre PR-PR, MT-
MT, PR-MT si anizotropia aleatoare specifica PR si, respectiv, MT. In
general, anizotropia aleatoare a MT este neglijabila (datorita stingerii lui
L) iar interactia de schimb PR-PR este relativ slaba, datorita distantei
mari intre ionii de PR, legata de concentratia relativ mica de pamant rar
in astfel de aliaje. Astfel, discutia se poate purta pe baza anizotropiei
aleatoare a PR (conducand la directii aleatoare pentru momentele
magnetice din reteua PR), interactiei de schimb MT-MT (conducand la
cuplaje coliniare pentru subreteaua MT) si interactiei de schimb PR-MT
(conducand in final la configuratii necoliniare, de aperturi diferite, atat
pentru subreteua PR cat si MT). Cuplajul dintre momentele locale PR si
MT este feromagnetic in cazul pamanturilor rare usoare (PR cu orbital f
umplut mai putin de jumatate) si antiferromagnetic in cazul pamanturilor
rare grele (PR cu orbitali f ocupati cu electroni mai mult de jumatate, de
exemplu Dy, considerat caz de studiu in lucrare). In ambele cazuri
suprapunerea anizotropiei aleatoare favorizeaza formarea structurilor
necoliniare de spin (spero- sau speri-magnetice) [25-26]. Un caz specific
este cel al atomilor de Gd care au moment cinetic orbital nul (sunt ioni
izotropi) si nu prezinta anizotropie magnetica aleatoare, iar cuplajul
11
dintre momentele Gd si cele ale atomilor MT este unul antiferomagnetic
simplu.
Cuplajul antiferomagnetic ofera posibilitatea compensarii
momentului magnetic al celor doua subretele, PR si MT prin varierea
concentratiei TM. De exemplu, in cazul aliajelor FexGd1-x, concentratia
de compensare a magnetizarii data de concentratia de Fe se obtine
rezolvand ecuatia: x*2µB-(1-x)*7µB =0 care este valida pentru un cuplaj
antiferomagnetic simplu intre Fe (2µB) si Gd (7µB). Astfel, punctul de
compensare se gaseste la xc = 0.77. Asa cum este de asteptat, concentratia
de MT (sau PR) are o influenta directa asupra proprietatilor magnetice,
magneto-optice si de magneto-transport ale acestor materiale. Studiul
prezent are ca scop investigarea complexa a acestor proprietati in cazul
filmelor subtiri Fe-Gd cu diferite concentratii de o parte si de cealalta a
punctului de compensare, cu accent pe configuratiile magnetice si
cuplajele atomilor PR si MT in structura amorfa, cu potential pentru
aplicatii.
Au fost preparate cinci sisteme, notate cu urmatoarele
indicative: Fe38, Fe74, Fe79, Fe85 si Fe90, in ordinea descrescatoare a
procentajelor de Gd. Compozitia elementala a filmelor a fost obtinuta
prin EDS. Codurile probelor indica procentajul atomic de Fe.
Structura filmelor a fost investigata prin difractie de raze X la
incidenta razanta (GIXRD – Grazing Incidence X-Ray Diffraction).
Difractograma asociata filmului Fe85 este redata in Figura 3.
Figura 3. Difractograma de raxe X la incidenta razanta pentru filmul
Fe85
Grosimile a doua filme (Fe 38 si Fe 85) au fost furnizate prin TEM. Harta
elementala (obtinuta prin EDX, pe o directie perpendiculara pe film) a
filmului Fe85 se poate vedea in figura 4. In dreapta se afla filmul de Si,
la mijloc filmul de Fe-Gd (cu o grosime de aprox 70(10) nm).
12
Figura 4. Harta elementala a sistemului ce implica filmul Fe85
(substratul de Si este in dreapta)
Imaginile MFM au aratat formarea de structuri de domenii magnetice in
probele cu concentratie mai mare de MT (Fe74, Fe85 si Fe90). Pentru
exemplificare se pot urmari imaginile AFM/MFM ale probei Fe85 in
figura 5.
Figura 5. Imagini AFM (stanga)/MFM (dreapta) ale probei Fe85
Spectrele CEM ale celor cinci probe sunt redate in figura 6.
Spectrele au fost fitate cu o distributie de camp hiperfin, specific cazului
probelor amorfe. Despicarea cuadrupolara s-a considerat nula. Spectrele
probelor Fe38 si Fe74 indica existenta cuplajului antiferomagnetic intre
ionii de Fe si Gd. Valoarea campului magnetic hiperfin mediu este 17.46
T, 20.62 T si 22.69 T in cazul probelor Fe79, Fe85 si respectiv Fe91. O
valoare mult mai mica este obtinuta in cazul probelor Fe38 si Fe74 si
anume 3.7 T si, respectiv, 6.8 T. Despicarea magnetica creste si largimea
liniilor specterale scade cu cresterea concentratiei de Fe. Se pot observa
sase linii spectrale distincte incepand cu proba Fe79. Spectrele cu linii
13
largi, partial suprapuse denota formarea unei faze amorfe. Deplasarea
izomera cu valori cuprinse intre 0.1 mm/s si 0.3 mm/s este specifica Fe
amorf [3.49]. Raportul liniilor 2 si 3 din spectrul Mössbauer al probei
Fe79 care ia valoarea maxima, 4, indica o puternica anizotropie
magnetica in plan a acestei probe, in concordanta cu imaginile MFM.
In concluzie: conditiile de preparare ale filmelor subtiri amorfe
de tipul Fe-Gd (Gd fiind pamant rar izotrop) au fost alese astfel incat sa
fie baleiate diferite concentratii de pamant rar/metal de tranzitie in raport
cu concentratia specifica punctului de compensare: mai mica,
aproximativ egala si mai mare decat punctul de compensare.
Caracterizarea morfo-structurala realizata prin GIXRD, XRR, EDX,
SEM si TEM a aratat formarea filmelor amorfe cu grosimi intre 70 nm
si 90 nm si avand concentratiile dorite. Imaginile MFM au evidentiat
formarea unei structuri de domenii in filmele bogate in Fe (tendinta
incipienta in Fe79 si structura clara de domenii in Fe85 si Fe90).
Figura 6. Spectre CEM la temperatura camerei ale probelor Fe38 (a),
Fe74 (b), Fe79 (c), Fe85 (d) si Fe90 (e)
Fazele amorfe au fost identificate, de asemenea, prin CEMS
impreuna cu o orientare preferentiala in plan a momentelor magnetice in
cazul probelor Fe38 si Fe79 si o componenta in afara planului pentru
proba Fe85 (numerele din codurile probelor specifica concentratia
atomica de Fe).
14
3.2.2. Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in
sisteme de tipul pamant rar anizotrop- metal de tranzitie preparate
sub forma de filme subtiri
Studiul fenomenelor de anizotropie magnetica aleatoare si al
configuratiilor necoliniare de spin in compusi intermetalici PR-MT si
PR-MT-B (PR anizotrop) prezinta interes special datorita faptului ca
mecanismele care stau la baza acestora, dar si influenta lor asupra
diferitelor proprietati magnetice nu sunt intelese pe deplin in conditiile
unui insemnat potential aplicativ. Aliajele PR-MT prezinta diferite
proprietati in functie de anizotropia ionica a elementului de pamant rar.
In cazul aliajelor PR-MT cu pamant rar anizotrop (conducand la un
cuplaj spin-orbita nenul), campul cristalin neomogen induce modificari
atat in marimea cat si in orientarea momentelor magnetice ale
elementelor de pamant rar. Cuplajul ionilor RE si TM este dictat de taria
interactiilor PR-PR, MT-MT, PR-MT si de anizotropia ionica locala.
Hamiltonianul sistemului, H, este suma termenilor enumerati: 𝐻 =𝐻𝑃𝑅−𝑃𝑅 + 𝐻𝑃𝑅−𝑀𝑇 + 𝐻𝑃𝑅−𝑀𝑇 + 𝐻D
MT+ 𝐻DMT In cazul particular al
compusilor Fe-Dy (Dy fiind un ion anizotrop) Fe este cuplat
antiferomagnetic cu Dy, conducand conform discutiei din subcapitolul
1.3 la o structura necoliniara sperimagnetica cu distributia unghiulara a
momentelor magnetice ale Dy intr-un con de unghi solid mai mare decat
al conului in care sunt distribuite unghiular momentele magnetice ale Fe
(proiectiile momentelor pe axele conurilor sunt opuse). Dupa cum s-a
mentionat, o conditie de obtinere a anizotropiei magnetice aleatoare
pentru ionii cu L semnificativ, si deci a structurilor necoliniare de spin,
este formarea fazei amorfe. In sisteme de tipul PR-MT, formarea fazei
amorfe poate fi asigurata prin incluziunile de B.
Studiul prezent a avut ca scop investigarea structurii atomice
locale si influenta acesteia asupra proprietatilor magnetice ale unor filme
subtiri amorfe Fe-Dy-B in cazul a doua filme cu concentratii de Fe
diferite: Fe83 (83 % Fe) si Fe91 (91 % Fe).
Difractia de raze X la incidenta razanta a probat formarea
fazelor amorfe in filmele investigate. Difractogramele celor doua filme
sunt prezentate in figura 7.
15
Figura 7. Difractogramele filmelor Fe83 (a) si Fe91 (b)
Se observa ca in timp ce filmul cu concentratie mai mica de Fe
este aprope complet amorfizat, in filmul cu concentratie ceva mai
crescuta de Fe se evidentiaza formarea unor faze cristaline. Forma
difractogramei si rezultatele Mossbauer sugereaza formarea unei faze de
Fe2Dy si a unui procentaj semnificativ de bcc-Fe.
Imaginile MFM au demonstrat absenta domeniilor magnetice si
nemodificarea contrastului la aplicarea campului magnetic de 1.5 kOe in
cazul filmului Fe83. Proba Fe91 prezinta mici domenii magnetice cu
dimensiuni mai mici de 1 µm, asa cum se poate vedea in figura 8.
Figura 8. Imagini AFM (stanga)/MFM (dreapta) colectate in camp
magnetic de 4.3 kOe ale probei Fe91
In figura 9 sunt prezentate spectrele Mössbauer ale filmelor Fe83 si
Fe91. Cel mai bun fit al spectrului probei Fe83 s-a obtinut considerand
o distributie de camp ingustata centrata la valoarea de 1.2 T si fixand
raportul liniilor 2 si 3 la 0 (indiciu al orientarii spinilor Fe in directie
perpendiculara pe planul probei). Conform datelor XRD, spectrul probei
Fe91 a fost fitat cu un sextet cristalin corespunzator Fe-bcc (sextetul 1)
16
si cu un al doilea sextet cristalin (sextetul 2) corespunzand Fe cu vecini
de Dy. Rapoartele A23 in cele doua subspectre caracteristice filmului
Fe83 arata o orientare oblica a spinilor Fe in raport cu planul probei
pentru ambele componente.
Figura 9. Spectre CEM la temperatura camerei pentru probele Fe91 (a)
si Fe83 (b)
In concluzie: s-a evidentiat formarea unor faze structural
amorfe ce indeplinesc conditia de aparitie a anizotropiei magnetice
aleatoare.
In proba cu concentratie mai mica de Fe a fost evidentiata o faza
amorfa unica, momentul magnetic al Fe fiind in acest caz (conform
spectroscopiei Mossbauer) foarte mic (mult mai mic decat al Fe metalic
si decat cel al Dy). In proba cu concentratie mai mare de Fe au fost
evidentiate doua faze, dintre care faza amorfa este dominanta iar faza
reminiscenta este cristalina, cu parametrii hiperfini apropiati de cei ai Fe-
bcc. Spectroscopia Mossbauer efectuata la temperatura camerei nu a
adus argumente in favoarea unei structuri necoliniare de spin in sensul
celei discutate (sperimagnetica), dar cel putin pentru proba care in
spectru a prezentat sexteti bine formati (Fe91), s-au evidentiat orientari
ale spinilor de Fe care prezinta atat componente in planul filmului cat si
perpendiculare pe plan.
3.2.3. Configuratie atomica locala si configuratie magnetica in
sisteme de tipul pamant rar anizotrop - metal de tranzitie preparate
sub forma de benzi
Configuratia atomica locala a unor sisteme preparate sub forma
de benzi, avand compozitia chimica a filmelor Fe-Dy raportate in
17
sectiunea anterioara, a fost investigata prin spectroscopie Mössbauer
pentru a evidentia influenta efectelor de dimensiune si a metodei de
preparare asupra structurii de spin. In afara acestui aspect, in cazul
benzilor devine posibila cresterea concentratiei de B pana la procentaje
mult mai mari decat in cazul filmelor subtiri, procentajul ales in acest
scop fiind de 20% atomic (specific unei amorfizari maxime in sisteme
tip Fe-B).
Pentru obtinerea benzilor de Fe-Dy (Fe-Dy-B), prezentate in
tabelul 3.10, a fost utilizata metoda solidificarii ultra-rapide (melt
spinning) in atmosfera protectoare de Ar.
Pentru a studia structura geometrica a benzilor s-a folosit
tehnica XRD. Difractogramele benzilor cu contnut de B sunt prezentate
in figura 10.
Figura 10. Difractograme de raze X pe benzi de tipul Fe83Dy17 si Fe91Dy9
(a) sirespectiv Fe66.4Dy13.6B20 siFe72.8Dy7.2B20 (b)
Difractogramele benzilor Fe66.4Dy13.6B20 siFe72.8Dy7.2B20, cu
peakuri largi, demonstreaza formarea fazelor amorfe de interes, proces
determinat in special de continutul optimal de B si de raportul
stoichiometric favorabil intre Fe si Dy.
Configuratiile atomice locale in jurul atomilor de Fe precum si
configuratiile de spin ale Fe (orientari locale si valori ale momentelor
magnetice in functie de configuratia locala) se studiaza prin
spectroscopie Mossbauer in camp aplicat, varianta in transmisie in cazul
benzilor. Spectroscopia Mösbauer de Transmisie (TMS) s-a realizat la
temperaturi diferite (intre 6 K si 300 K) prin montarea probei intr-un
criostat cu circuit inchis de He.
18
Pentru cele doua tipuri de benzi Fe-Dy-B (spectrele TM putand
fi vazute in figura 11) cel mai bun fit s-a obtinut considerand o singura
distributie de camp hiperfin asociata fazei amorfe. Liniile spectrelor
Mössbauer se suprapun la temperatura camerei, dar se pot observa
distinct cu scaderea temperaturii. Campul hiperfin al Fe in aceste aliaje
este redus fata de valoarea campului hiperfin al Fe metalic, asemanator
calitativ cazului intermetalicilor de tip Fe-Dy prezentat anterior.
Orientarea medie a spinilor de Fe in planul benzilor a fost
estimata folosind raportul dintre intensitatile liniilor 2 si 3 ale spectrelor
Mössbauer. Formula prin care s-a calculat unghiul mediu 𝜃 dintre
directia radiatiei γ si campul hiperfin este:
𝜃 > 𝑎𝑟𝑐𝑐𝑜𝑠√4−𝑥
4+𝑥 , unde x este raportul intensitatilor liniilor 2
si 3 din spectrele Mössbauer. Unghiul ϕ dintre directia campului hiperfin
si planul probei s-a exprimat in functie de 𝜃, valorile obtinute fiind
prezentate in figura 12.
Figura 11. Spectre TM ale benzilor Fe66.4Dy13.6B20 (A)si Fe72.8Dy7.2B20
(B) colectate la 6 K (a), 80 K (b), 200 K (c), 240 K (d), 300 K (e)
Cresterea temperaturii benzilor, conducand la dilatarea liniara a
acestora poate fi privita ca fiind similara aplicarii unui efort unitar de
19
elongatie (conducand la acelasi efect de crestere a lungimii benzilor).
Folosind acest rationament se poate estima efectul magnetostrictiv -
constand in modificarea dimensiunilor probei in timpul procesului de
magnetizare - prin masuratori de spectroscopie Mossbauer. Astfel,
benzile de tip Fe-Dy cu concentratie mai mica de Fe (83 %) prezinta efect
magnetostrictiv mai bun decat cel al benzilor cu 91 % Fe (care are numai
o fractiune de faza de tipul intermetalic Fe-Dy, pentru care raportul A23
nu variaza). Pe de alta parte, benzile cu B sunt ambele amorfe, dar numai
pentru compozitia cu Fe mai mult se manifesta un efect magnetostrictiv
consistent (cel mai mare dintre sistemele studiate). Ca o observatie
finala, coeficientul de magnetostrictiune este pozitiv in benzile Fe-Dy si
negativ in cele de tip Fe-Dy-B (coeficientul pozitiv fiind atribuit unei
rotiri a magnetizarii in directia stresului).
Figura 12. Dependenta unghiului ϕ de temperatura
In concluzie: Au fost efectuate caracterizari structurale prin
difractie de radiatie X care au permis identificarea fazelor amorfe ale
celor doua tipuri de aliaje, Fe-Dy si Fe-Dy-B. S-au obtinut benzi cu
proprietati morfostructurale diferite, in functie de concentratia de Fe.
Benzile cu concentratie mai mica de Fe sunt amorfe. Pentru benzile cu
concentratie mai crescuta de Fe se observa si formarea unor faze
nanocristaline de oxizi micsti de Fe si Dy. Probele cu bor sunt amorfe,
efectele magnetostrictive fiind puternic dependente de concentratia de
Fe si Dy. Comparatiile cantitative ale efectelor magnetostrictive intre
diversele sisteme de acest tip se pot rafina numai daca se cunosc
20
caracteristicile structurilor necoliniare de spin implicate (in special
deschiderea unghiulara a conului de imprastiere pentru fier).
3.3. Configuratie atomica locala si structuri de spin in sisteme
magnetice necoliniare 0 dimensionale
3.3.2. Configuratie atomica locala si comportament magnetic in
sisteme de tipul metal de tranzitie – metal de tranzitie preparate sub
forma de filme subtiri nanogranulare
Filmele subtiri nano-granulare de tipul MT-MT cu o
componenta magnetica au fost considerate potentiali candidati pentru
aplicatii ale efectului GMR, desi in putine cazuri sunt la fel de
performante cu filmele subtiri multistrat cu structura MT-MT [27-31].
Avantajul filmelor nano-granulare fata de filmele multistrat este
prepararea si procesarea mai facila [32-33], inclusiv permiterea
modelarii proprietatilor magnetice in functie de proprietatile morfo-
structurale si de configuratia atomica locala. In lucrarea [34] s-a realizat
un studiu complex al unor sisteme de clusteri magnetici distribuiti in
matrice metalica (filme subtiri nano-granulare Fe-Au) pentru a stabili
modul in care proprietatile morfo-structurale determina configuratia
magnetica.
S-au preparat trei probe, dintre care una este un film integral de
Fe (Fe100), crescuta pe un strat tampon de Au si acoperita cu un strat
similar de Au, preparata ca referinta. Celelalte doua probe sunt filme
granulare Fe-Au cu diferite concentratii de Fe: Fe30 (cu 30 % Fe) si Fe15
(cu 15 % Fe), depuse de asemenea, pe straturi subtiri tampon de Au.
Difractograma de raze X a filmului referinta Fe100 este
prezentata in figura 13. Peak-urile de difractie caracteristice reflexiei pe
planul (110) a Fe si pe planele (111) si (200) ale Au fcc indica
suprapunerea a doua tipuri de structura: α-Fe bcc si Au fcc.
Imaginile filmelor Fe30 si Fe15 sunt prezentate in figura 14.
Spot-urile intunecate reprezinta zone bogate in Fe. Diferenta
morfologica dintre cele doua filme consta in faptul ca in proba Fe15
clusterii de Fe sunt dispersati aleator, pe cand in proba Fe30 exista o
ordonare specifica a cluserilor de Fe in canale perpendiculare pe substrat.
21
Figura 13. Difractograma filmului Fe100
Figura 14. Clusteri de Fe ordonati in canale perpendiculare pe planul
filmului in cazul probei Fe30 (a) si clusteri de Fe predominant dispersati
aleator in proba Fe15 (b)
Curbele MOKE ale filmelor Fe100, Fe30 si Fe15 sunt
prezentate in figura 15. Textura magnetica a acestor filme a fost
investigata prin masuratori MOKE la diferite unghiuri intre directia de
aplicare a campului magnetic si axa cristalografica [1, 0, 0] a substratului
de Si. In cazul filmului de Fe cu structura stratificata (proba Fe100), axa
de usoara magnetizare este gasita la 0o in raport cu axa cristalografica
[1, 0, 0], pe cand axa de grea magnetizare se afla la 90o (Fig. 5(a)) in
raport cu aceeasi axa. In mod surprinzator, aceeasi textura magnetica este
observata pentru proba Fe30, in ciuda precipitatelor fine de Fe din
22
matricea de Au cu structura fcc (structura fcc a filmelor Fe-Au este
pastrata pana la un continut de Fe de 80 % [35-36]).
Figura 15. Curbe MOKE ale filmelor Fe100 (a), Fe30 (b) si Fe15 (c)
Potrivit imaginilor STEM-DF, clusterii de Fe au aproximativ aceleasi
dimensiuni in ambele probe (cu o dimensiune mai mica de 3 nm), dar
mecanismul de reversare a spinilor in plan este diferit in cele doua probe.
Spre deosebire de curbele MOKE inregistrate pe proba Fe30, curbele
MOKE ale filmului cu un continut mai mic de Fe sunt specifice
entitatilor paramagnetice si sunt asociate clusterilor foarte fini de Fe bine
dispersati in matricea de Au (Fig. 15 (c)) care se comporta
superparamagnetic la temperatura camerei. In schimb, textura magnetica
in plan evidentiata de curbele MOKE ale probei Fe30 (Fig. 15 (b))
formata de clusterii de Fe de dimensiuni similare este data de morfologia
specifica a acestei probe. Potrivit acestei observatii, clusterii de Fe nu
pot creste in canale independente deoarece in acest fel ar fi dat nastere
anizotropiei perpendiculare pe plan. Singura posibilitate de a descrie
textura magnetica in plan este de a considera clusteri de Fe crescand nu
in canale independente, ci in canale consecutive de-a lungul directiei
transversale a filmului, suficient de apropiate incat sa formeze plane de
precipitate de Fe orientate de-a lungul directiei [100]. In figura 16 se
pot vedea schematic diferentele morfologice dintre cele doua probe.
23
Figura 16. Schita aratand morfologia celor doua probe.
Doar o sectiune orientata perpendicular pe directia [100] a
substratului este aratata in imaginile STEM-DF. Aceste plane paralele de
clusteri magnetici (perpendiculari pe planul filmului si de-a lungul axei
[1, 0, 0]), avand o lungime mult mai mare decat grosimea filmului impun
anizotropia in plan unidirectionala a fiecarui cluster de-a lungul directiei
[1, 0, 0] si un mecanism de reversare a spinilor corespunzator. Valorile
asemanatoare ale campului de switching (corespunzand ciclului
rectangular) si ale campului de saturatie (corespunzand ciclului liniar)
(Fig. 15 (b)) pentru orientari de 0o si 90o, suporta un mecanism de
reversare magnetica de tip Stoner-Wohlfarth specific entitatilor
monodomeniu cu axa de usoara magnetizare orientata preponderent de-
a lungul directiei [1, 0, 0] [37-40].
Rezultatele obtinute prin CEMS la temperatura camerei pe
filmele Fe100, Fe30 si Fe15 (figura 17) sunt in concordanta cu
observatiile derivate prin magnetometrie MOKE.
Figura 17. Spectrele CEM la temperatura camerei ale filmelor Fe100 (a),
Fe30 (b) si Fe15 (c)
24
In cazul probei Fe100, (Fig. 17(a)), un sextet magnetic fitat cu
o distributie de camp magnetic relativ ingusta prezentand un maxim
centrat pe 33.4 T a fost atribuit configuratiilor de Fe usor distribuite
apartinand structurii Fe(bcc). Proba Fe30 prezinta un sextet magnetic
larg, tipic configuratiilor de Fe distribuite in structura Fe BCC asa
cum reiese din distributia de camp hiperfin cu un maxim corespunzand
valorii de 31 T, specific configuratiilor Fe cu impuritati de Au. In mod
contrar, proba Fe15 arata un dublet paramagnetic central specific unei
faze magnetice dezordonate. Valoarea deplasarii izomere de 0.36 mm/s
mai mica decat 0.63 mm/s, specifica monomerilor de Fe in structura Au
fcc [41] si mai mare decat -0.15 mm/s, valoare specifica -Fe, arata
prezenta unor clusteri superparamagnetici foarte fini de Fe in matrice de
Au. Configuratiile asimetrice ale atomilor de Fe din clusteri sunt
evidentiate prin distributia de quadrupol larga, cu maxim la 0.56 mm/s.
Campul magnetic hiperfin finit in proba Fe30 este legat de interactiile
magnetice care blocheaza momentul magnetic de-a lungul axei de usoara
anizotropie, presupusa a fi de-a lungul directiei [1, 0, 0] asa cum s-a
discutat anterior (efect al anizotropiei unidirectionale datorat
morfologiei lamelare a clusterilor). Anizotropia in plan, specifica probei
Fe30, este sustinuta si de raportul de intensitate al liniilor 2 si 3 din
spectrul CEM cu o valoare de 3.9(1).
In concluzie: Parametrii de depunere specifici pulverizarii cu magnetron
au putut fi ajustati astfel incat sa se obtina doua concentratii diferite de
clusteri de Fe in matricea de Au care se prezinta sub forma unor
nanoclusteri de dimensiuni similare, dar avand diferite organizari.
Masuratorile MOKE realizate la temperatura camerei au demonstrat
existenta unei ordini magnetice cu efecte de texturare puternice in proba
cu concentratie mai mare de Fe (30 % Fe) si un comportament
superparamagnetic in cazul probei cu o concentratie mai mica de Fe
(15% Fe). Anizotropia in plan uniaxiala a probei cu concentratie mai
mare de Fe (Fe30) este explicata prin precipitatele -Fe dispuse intr-o
structura lamelara, asa cum reiese prin coroborarea rezultatelor CEMS si
MOKE cu imaginile STEM-DF. Comportamentul superparamagnetic al
probei cu o concentratie mai mica de Fe (Fe15) este determinat de
precipitatele -Fe bine dispersate, diferenta de comportament magnetic
fiind dictate strict de ordonarea diferita a clusterilor si nu de dimensiunea
lor (similara in cele doua probe).
25
4. Fenomene de transport electronic modulate de structuri
necoliniare de spin
4.1 Ajustarea proprietatilor de magneto-transport in sisteme de
clusteri magnetici distribuiti in matrici metalice
Efectul de magnetorezistenta gigant (GMR) a fost descoperit in
structuri multistrat Fe/Cr [42]. Pentru aplicatii se impun in principal
sistemele nano-granulare preparate sub forma de filme subtiri [43].
Filmele subtiri nanogranulare prezinta avantajul prepararii si procesarii
facile [44-45]. In ciuda acestor observatii, comportamentul MR al
filmelor subtiri nano-granulare este greu de controlat, atat din cauza
aranjamentului imprevizibil al clusterilor magnetici in matricile metalice
[46], cat si din cauza distributiei de dimensiuni a clusterilor magnetici
[47]. Mai mult, rezistenta electrica a sistemelor magnetice granulare este
determinata de unghiul dintre magnetizarea locala si directia de curgere
a curentului, asa cum prevede fenomenologia magnetorezistentei
anizotrope (AMR) [45]. Desi AMR, efect ce apare ca urmare a cuplajului
spin-orbita, este caracteristic structurilor masive (“bulk”) si este intalnit
in special in cazul materialelor pur feromagnetice [48], fenomenologia
sa de baza poate fi aplicata atat filmelor subtiri nanostructurate epitaxiale
[49], cat si granulare [50].
Imbunatatirile curente aduse senzorilor magnetici presupun
folosirea unor nanosisteme in care conductia electrica sa fie modulata
prin schimbarea configuratiei magnetice la aplicarea unor campuri
magnetice de excitare. Astfel, nanosistemele magnetice in care apar
configuratii magnetice atipice sau in care anizotropia magnetica poate fi
controlata prezinta o importanta speciala pentru studiul diverselor
fenomene fundamentale implicate. Rezultatele acestor studii pot permite
obtinerea unor aplicatii tehnologice in domeniul mediilor de inregistrare
magnetica si al senzorilor magnetici [51-54]. Printre sistemele in care
conductia electrica poate fi influentata de configuratia magnetica se
numara si clusterii magnetici distribuiti in matrici conductoare,
configuratia magnetica a clusterilor putand fi modificata prin
morfologie, organziare si interactii mutuale [55].
In lucrarea [34] s-a realizat un studiu comparativ al
proprietatilor de magneto-transport ale celor doua filme granulare Fe-Au
(Fe30 si F15) cu diferite concentratii ale nano-clusterilor de Fe
prezentand dimensiuni medii similare, descrise in capitolul precedent.
Curbele de histerezis ale probelor Fe30 la 10 K si la 300 K in
geometrie paralela (curba neagra) si perpendiculara (curba rosie) cat si
26
curbele de histerezis ale probei Fe15 la 10 K si la 300 K (independent de
geometrie) sunt prezentate in figura 18.
Figura 18. Curbe de histerezis ale filmelor Fe30 la 10 K (a), 300 K (b) in
geometrie paralela (linia neagra) si geometrie perpendiculara (linia
rosie); Curbe de histerezis ale filmului Fe15 masurate la 10 K (patrate
inchise) si la 300 K (patrate deschise) in geometrie paralela (c)
In ceea ce priveste proba Fe30, trebuie mentionate doua aspecte:
(I) prezenta unei cantitati mici de faza magnetica ce deschide un ciclu de
histerezis rotund specific nanoparticulelor magnetice fara interactie sub
temperatura de blocare, cu coercitivitate care devine neglijabila la 300 K
(temperatura mult mai mare decat temperatura de blocare) si (II)
anizotropia in plan puternica, sugerata de campul de saturatie
semnificativ (aproximativ 10 kOe la 10 K si respectiv 8 kOe la 300 K).
Singura explicatie a acestui comportament este interactia feromagnetica
puternica intre majoritatea clusterilor de Fe, specifica probei Fe30,
conducand la anizotropia de forma cu orientare preferentiala in plan a
entitatilor magnetice (masuratorile MOKE au demonstrat o anizotropie
uniaxiala restrictionata).
Curbele de magnetorezistenta ale probelor Fe30 (continand
30% Fe) si Fe15 (continand 15% Fe) masurate la 10 K si la 300 K in
geometrie perpendiculara sunt prezentate in figura 19. Efectul MR este
27
aproximativ 1% in cazul probei Fe30 si aproximativ 6 % in cazul probei
Fe15.
Figura 19. Dependenta rezistentei de campul magnetic aplicat la
10 K (puncte negre) si la 300 K (puncte rosii) in geometrie
perpendiculara pentru Fe30 (a) si Fe15 (b). In figura (a) simbolurile pline
indica descresterea campului extern.
Se remarca doua particularitati ale curbelor de magnetorezistenta ale
celor doua probe: (I) rezistenta la campuri mari atinge minimul printr-un
mecanism de quasi-saturatie in cazul probei Fe30 si printr-o descrestere
liniara in cazul probei Fe15; (II) se formeaza doua maxime largi separate
in timpul reversarii campului (impreuna cu doua salturi rapide ale
magnetorezistentei) in cazul probei Fe30 comparativ cu un singur maxim
ascutit centrat in camp aplicat nul pentru proba Fe15. Aceste aspecte pot
fi interpretate in cadrul fenomenologiei AMR care stabileste urmatoarea
relatie intre rezistivitate (proportionala cu rezistenta) si unghiul format
de directia de curgere a curentului electric si directia momentelor
magnetice de imprastiere: 𝜌 = 𝜌⊥ + (𝜌∥ − 𝜌⊥)𝑐𝑜𝑠2𝜑, unde primul
termen reprezinta rezistivitatea in cazul unui curent perpendicular pe
momentul magnetic (rezultand intr-un minim al rezistivitatii) in timp ce
factorul (𝜌∥ − 𝜌⊥) reprezinta variatia maxima a rezistivitatii exprimata
ca diferenta dintre rezistivitatea inregistrata avand curentul paralel cu
momentul magnetic si rezistivitatea inregistrata avand curentul
perpendicular cu momentul magnetic. Astfel, la campuri foarte mari in
geometrie perpendiculara, momentele magnetice se vor alinia din ce in
ce mai mult de-a lungul campului si deci perpendicular pe curent
conducand la o descrestere a rezistentei din ce in ce mai mare. Diferenta
intre cresterea liniara a magnetizarii in functie de campul aplicat in proba
cu clusteri superparamagnetici predominanti (specific probei Fe15) si
28
saturatia magntizarii peste campul de saturatie (specific probei Fe30)
sunt responsabile in mod direct pentru descresterea liniara si, respectiv,
pentru descresterea prin mecanism de quasi-saturatie a MR in functie de
camp in cele doua probe. Maximul unic al MR centrat in camp aplicat
nul specific probei Fe15 se datoreaza comportamentului
superparamagnetic al centrilor magnetici la 300 K, rezultand in momente
magnetice orientate aleator si magnetizare medie nula in timp in camp
aplicat de 0 Oe. Prezenta celor doua maxime largi si a campurilor de salt
in cazul probei Fe30 la campuri aplicate mici se justifica atat prin
considerarea unei dezorientari a campului magnetic aplicat fata de planul
probei (care difera de o dispunere perpendiculara) cat si prin puternica
anizotropie in plan a acestei probe.
In concluzie: Masuratorile de magnetometrie SQUID la diferite
temperaturi au aratat o distributie relativ ingusta de clusteri de Fe
aproape fara interactie in proba Fe15 (s-au evidentiat totusi si unele
interactii antiferomagnetice slabe la temperaturi scazute) si clusteri cu
interactie puternica, de tip ferromagnetic, in proba Fe30. Se remarca, de
asemenea, ordinea magnetica in cazul probei cu concentratie mai mare
de Fe (Fe30), implicand o anizotropie uniaxiala (spini orientati in planul
filmului si in lungul lamelei) și, respectiv, un caracter superparamagnetic
in cazul probei cu concentratie mai mica de Fe (Fe15). Efectele MR
observate in diferite geometrii de masura depind de organizarea si
implicit de interactiile dintre clusterii magnetici in matricea de Au,
conducand la configuratii diferite de spin in cele doua probe. Cele doua
maxime in rezistenta si campurile de salt inregistrate in geometrie
perpendiculara in cazul filmului Fe30 se datoreaza atat anizotropiei
uniaxiale (in planul filmului si in lungul lamelei) cat si unei mici
dezorientari in geometria de masura a campului fata de normala la planul
filmului, in timp ce maximul ascutit observat in cazul probei Fe15 este
dat de reorientarea macrospinilor clusterilor superparamagnetici de-a
lungul directiei campului. Efectul MR mai mare in proba cu concentratie
mai mica de clusteri de Fe (Fe15) poate fi explicat prin geometria de
masura avand directia de curgere a curentului de-a lungul structurilor
lamelare in proba Fe30, conducand la o sectiune de imparstiere mai mica
a electronilor fata de cazul probei Fe15 in care electronii vad clusteri
distribuiti aleator.
29
4.2 Fenomene magneto-optice si de magneto-transport observabile
in sisteme prezentand competitie intre anizotropia locala aleatoare
si interactiile de schimb.
4.2.1 Fenomene magnetice si de magneto-transport in sisteme de
tipul pamant rar izotrop - metal de tranzitie
Proprietatile magnetice, magneto-optice si de magneto-
transport ale compusilor pamant rar – metal de tranzitie (PR-MT) sunt
determinate de anizotropia magnetica a elementului de pamant rar. In
compusii intermetalici PR-MT, Gd este un atom fara anizotropie ionica
datorita momentului cinetic orbital nul (dat de structura electronica cu 7
electroni pe orbitalii 4f). Astfel, cuplajul dintre Gd si elementele TM este
unul antiferomagnetic simplu. Luand in calcul si momentele magnetice
diferite ale Fe si Gd (µGd = 7 µB si µFe = 2 µB) rezulta ca intr-un compus
Fe-Gd momentul magnetic net poate fi compensat prin schimbarea
concentratiei relative a celor doua subretele. Concentratia de Fe (la
temperatura camerei) pentru care se realizeaza compensarea
magnetizarii este 77 %.
Studiul prezent vizeaza realizarea unei comparatii intre
proprietatile magnetice si de magneto-transport ale filmelor PR izotrop -
MT, proprietati ce sunt dependente de concentratie. S-au considerat spre
exemplificare cele cinci filme de tipul FexGd1-x avand concentratii mai
mici, aproximativ egale si mai mari decat punctul de compensare,
prezentate in capitolul precedent.
Textura magnetica a fost estimata considerand diferite unghiuri
intre directia de aplicare a campului magnetic si directia cristalografica
[100] a substratului de Si. Curbele MOKE ale filmelor Fe38, Fe74, Fe79,
Fe85 si Fe90 sunt prezentate in figura 4.5 . Probele cu concentratie de Fe
mai mica decat concentratia de compensare prezinta curbe MOKE
inversate (unghi Kerr negativ la campuri aplicate pozitive). Aceasta
observatie este justificata pe de o parte prin faptul ca in aliajele FexGd1-x
momentul magnetic al subretelei Gd este de 1−𝑥
𝑥∗ 3.5 ori mai mare decat
cea a Fe. Pe de alta parte, este important de mentionat ca semnalul
MOKE este dat doar de Fe, datorita cuplajului LS mult mai mare decat
in cazul Gd care este un ion RE izotrop (L=0).
Astfel, tinand cont ca Fe este AF cuplat cu Gd, la aplicarea unui
camp magnetic pozitiv in planul filmului pe o proba cu concentratie mica
de Fe, momentul magnetic al Gd va fi orientat de-a lungul directiei
campului, in timp ce momentul magnetic al Fe va fi orientat in directie
30
opusa, rezultand intr-o rotatie Kerr negativa la campuri externe pozitive.
Pentru concentratii de Fe peste punctul de compensare, la aplicarea unui
camp pozitiv, subreteaua Fe va fi cea orientata in lungul campului,
conducand la o rotatie Kerr pozitiva. Aceasta inversare a ciclului la
trecerea prin punctul de compensare este clar evidentiata in figura 20.
Cel de-al doilea aspect notabil din aceasta figura este legat de cresterea
coercivitatii cu ordine de marime la inversarea ciclului MOKE, indusa
de depasirea concentratiei de compensare.
Figura 20. Curbe MOKE la temperatura camerei ale probelor: Fe38 (a),
Fe74 (b), Fe79 (c), Fe85 (d) si Fe90 (e)
31
Configuratiile de spin si raspunsul lor la aplicarea unui camp
magnetic extern au fost studiate indirect prin magnetometrie SQUID in
geometrie paralela (camp aplicat in planul probei) la 10 K si la 300 K.
Curbele termomagnetice si de histerezis sunt prezentate in figura 21.
Interactiile de schimb MT-MT si PR-PR in perechile Fe-Fe si Gd-Gd
rezulta intr-o aliniere paralela a momentelor magnetice ale Fe si Gd, dar
antiparalela intre Fe si Gd (datorita cuplajului AF al momentelor
atomilor de MT si PR) [56]. In functie de concentratie si de dependenta
de temperatura specifica magnetizarii fiecarei subretele, momentul
magnetic net poate fi diminuat in cel mai inalt grad la o temperatura
numita temperatura de compensare la care magnetizarile
corespunzatoare celor doua subretele devin egale sau aproape egale. Pe
de alta parte, la o aceeasi compozitie a aliajului, daca magnetizarea
subretelei predominante scade mai rapid la cresterea temperaturii decat
a subretelei (antiparalele) de contributie mai mica (la temperatua
scazuta), magnetizarea va avea un trend continuu descrescator la
cresterea temperaturii. In situatia opusa, in care magnetizarea subretelei
de contributie mai mica scade mai rapid la cresterea temperaturii decat
magnetizarea subretelei predominante, datorita cuplajului antiparalel,
magnetizarea sistemului va crește initial (prin micsorarea contributiei
antiparalele) si va incepe sa scada abia dupa inceperea relaxarii
magnetizarii predominante. In concordanta cu acest rationament, s-a
remarcat o descrestere lenta a momentului magnetic net cu temperatura
pentru probele cu concentratie mare de Gd (figura 22) (subreteua Gd
avand o relaxare mai rapida, suportata inclusiv de temperatura de
tranzitie mult mai scazuta a Gd amorf fata de a Fe amorf, respectiv de
gradul de localizare mult mai crescut al orbitalilor f fata de d, conducand
la valori mai scazute ale integralelor de schimb in cazul Gd fata de cazul
Fe).
Ca o caracteristica magnetica de interes in explicatia
fenomenelor de magnetorezistenta, se observa ca ciclurile de histerezis
la temperatura camerei ale probelor Fe79 si Fe85 arata existenta a doua
faze magnetice cuplate cu campuri coercitive usor diferite, in conditiile
in care determinarile structurale au aratat un grad mare de amorfizare.
De mentionat insa, ca atat GIXRD cat si CEMS (prezentate in capitolul
precedent) au evidentiat in aceste probe prezenta a doua maxime locale,
lucru care sugereaza existenta a doua configuratii medii locale (mai
bogate și, respectiv, mai sarace in PR).
32
Figura 21. Curbe termomagnetice (a) si curbe de histerezis inregistrate
in geometrie paralela la 10 K (b) si la 300 K (c) Fe74 (A), Fe79 (B), Fe85
(C)
Figura 22. Schita aratand evolutia momentului magnetic net cu
temperatura in aliaje in care subreteaua Gd este predominanta (partea
stanga a figurii) si in aliaje in care subreteaua Fe este predominanta
(partea dreapta a figurii)
De curand s-a aratat ca este posibil ca in aliaje amporfe PR-MT
sa existe un cuplaj de schimb intre o regiune ferimagnetica cu
concentratia apropiata de punctul de compensare (echivalenta unei faze
AF) si regiunile cu o concentratie indepartata de punctul de compensare,
33
regiuni purtatoare de moment magnetic important (regiuni impropriu
numite zonele feromagnetice), corespunzand atat regiunilor bogate in
RE, cat si regiunilor bogate in MT, avand cuplaj paralel al momentelor
magnetice ale atomilor de acelasi fel [57-59]). Ca rezultat al cuplajului
unor astfel de nanoregiuni, s-a raportat de curand aparitia efectului de
“exchange bias” in astfel de sisteme aproape amorfe [60-62], fenomen
posibil de evidentiat inclusiv prin masuratori MR. Asa cum reiese din curbele MOKE si din spectrele CEM
prezentate anterior, fazele magnetice ale filmelor Fe38 si Fe79 au o
orientare preferentiala in planul filmului, spre deosebire de fazele
corespunzatoare probei Fe85, care prezinta si o componenta de orientare
perpendiculara pe plan. In plus, datele SQUID evidentiaza clar o
alunecare a ciclurilor de histerezis (in geometrie longitudinala), in
directia pozitiva de camp (semn al unui fenomen de exchange bias
pozitiv), in cazul probelor Fe 79 si Fe 85, in care de fapt au fost
evidentiate si doua configuratii atomice locale. Caracteristic acestor doua
probe, conform masuratorilor MR prezentate in Fig 23 pentru Fe85 este
o dependenta tip treapta a rezistivitatii electrice sub influenta campului
magnetic (la anumite temperaturi).
Figura 4.8 (C). Dependenta rezistivitatii de temperatura (a), dependenta
rezistivitatii de campul magnetic in geometrie perpendiculara la 50 K
(b), 150 K (b) si 300 K pentru Fe85; Sageata neagra indica sensul de
scadere a campului aplicat
34
Aceasta dependenta poate fi explicata pe baza considerentelor
anterioare, prin care in materialul amorf, nu foarte departe de punctul de
compensare, se pot forma doua inconjurari locale medii, una de
concentratie foarte apropiata de a punctului de compensare (atins pentru
un domeniu restrans de temperaturi) si a doua, mai bogata fie in Fe, fie
in Gd, depinzand de concentratia medie in raport cu punctul de
compensare. In timp ce prima faza poate fi asimilata unui faze
ferimagnetice de moment magnetic foarte mic (si ca urmare foarte greu
de rotit in camp), cea de a doua, poate fi asimilata unei faze ferimagnetice
de moment insemnat, mult mai usor de rotit, chiar daca este cuplata la
prima faza prin cuplajul de schimb (cele doua faze sunt de ordin
nanometric si in contact). Astfel, depinzand de compozitia medie a
filmului (sub sau peste punctul de compensare), la aplicarea unui camp
magnetic pozitiv crescut (care ordoneaza numai faza necompensata)
putem avea o configuratie paralela sau antiparalela intre momentele
magnetice ale celor doua faze. De exemplu, daca se pleaca de la
configuratia paralela (rezistenta crescuta), prin aplicarea unui camp
negativ se va roti numai faza de moment magnetic mare, rezultand o
tranzitie brusca (sau mai putin brusca, depinzand de distributia cuplajelor
interfaciale) catre o configuratie antiparalela a celor doua faze si implicit
la o crestere brusca a rezistentei.
In concluzie: S-au obtinut curbe MOKE directe sau inversate in
functie de concentratie deoarece in cazul filmelor cu moment magnetic
dominant al Gd se inregistreaza o rotire negativa a planului de polarizare
a luminii incidente liniar polarizate. Caracteristicile MR, evident
dependente de proprietatile magnetice, inclusiv de reversarea
magnetizarii, au fost interpretate prin intermediul formarii a doua
configuratii atomice medii preferentiale in matricea amorfa, una
conducand la o faza apropiata de punctul de compensare (de moment
magnetic net mic) si alta mai indepartata (de moment magnetic mare).
Aceste doua faze, de dimensiuni nanometrice (sau subnanometrice) sunt
predispuse la introducerea unui cuplaj de schimb, inclusiv de tip
exchange-bias. La aplicarea unui camp, momentele magnetice ale celor
doua faze se rotesc diferentiat, depinzand de marimea momentului
magnetic propriu si a tariei cuplajului de schimb (ambele putand fi mai
mult sau mai putin distribuite). Ca urmare, la baleierea campului de la
pozitiv la negativ (chiar pe un domeniu larg de campuri) se va trece mai
treptat sau mai brusc intre doua valori diferite ale rezistentei.
35
4.2.2 Fenomene magnetice si de magneto-transport in sisteme de
tipul pamant rar anizotrop - metal de tranzitie
Aliajele PR-MT prezinta diferite comportamente magnetice in
functie de anizotropia ionica a elementului de pamant rar. In cazul in care
elementul de pamant rar este anizotrop exista modificari atat in marimea
cat si in orientarea momentelor magnetice ale elementelor de pamant rar
datorate neomogenitatii campului cristalin. Configuratia de spin este
determinata atat de taria interactiilor dintre atomii de acelasi fel si atomii
diferiti, cat si de anizotropia aleatoare, conform discutiilor anterioare.
Aliajele de Fe-Dy prezinta configuratii de spin sperimagnetice date de
cuplajul antiferomagnetic dintre Fe si Dy si de anizotropia aleatoare
semnificativa a Dy.
Studiul prezent a avut ca scop investigarea influentei
configuratiei magnetice asupra proprietatilor magneto-optice si de
magneto-transport ale unor filme subtiri amorfe Fe-Dy-B avand
concentratii de Fe diferite. Caracterul amorf a fost asigurat prin
continutul de B, chiar si foarte redus (1% atomic).
Curbele MOKE ale filmelor Fe83 (continand 83% Fe, 16% Dy
si 1% B) si Fe91 (continand 91% Fe, 8% Dy si 1% B) (descrise
morfologic si geometric in capitolul precedent sunt prezentate in figura
24. Curbele MOKE ale celor doua filme indica o faza soft magnetica ce
nu prezinta anizotropie in plan cu tendinta grea de saturare in plan.
Efectul MOKE este crescut in cazul filmului cu concentratie marita de
Fe.
Figura 24. Curbe MOKE ale filmelor Fe83 (a) si Fe91 (b) colectate in
camp magnetic aplicat de 500 Oe
36
In cazul aliajelor FexDy1-x , momentul magnetic al subretelei Dy
(10 µB) este de 1−𝑥
𝑥∗ 7 ori mai mare decat cea a Fe (2 µB). Spre deosebire
de aliajele Fe-Gd in care semnalul MOKE este dat doar de subreteaua
corespunzatoare Fe, in aliajele Fe-Dy, subreteaua Dy are o contributie
semnificativa la semnalul MOKE datorita cuplajului LS nenul, Dy fiind
un ion PR anizotrop (L≠0). Desi in cazul aliajelor Fe-PR izotrop este
posibila inversarea ciclului de histerezis, aliajele PR anizotrop – MT nu
prezinta aceasta functionalitate tinand cont ca ambele subretele au cuplaj
LS nenul. Astfel, indiferent de concentratie, la aplicarea unui camp
magnetic pozitiv in planul filmului se va obtine o rotatie Kerr pozitiva la
campuri externe positive.
In figura 25 sunt prezentate curbele de histerezis ale celor doua
filme colectate la 300 K.
Figura 25. Curbele de histerezis colectate in geometrie perpendiculara la
300 K pentru filmul Fe83 (a) si pentru filmul Fe91 (b)
Similar aliajelor Fe-Gd, si in cazul aliajelor Fe-Dy exista un
cuplaj de schimb intre o regiune ferimagnetica cu concentratie apropiata
de punctul de compensare si regiunile cu o concentratie indepartata de
punctul de compensare, bogate in PR sau in MT, avand cuplaj paralel al
momentelor magnetice ale atomilor de acelasi fel. Asadar, in cazul
filmului Fe83 exista regiuni de concentratie apropiata fata de punctul de
compensare cuplate cu regiuni bogate in Dy. In ceea ce priveste filmul
Fe91, regiunile de compozitie apropiata de cea de compensare sunt
cuplate cu regiuni bogate in Fe, observatie sustinuta atat de
difractograma filmului Fe91, cat si de spectrul CEM al acestuia.
In figura 26 este ilustrata curba MR masurata la 300 K a
filmului Fe91.
37
Figura 26. Curbe MR ale filmului Fe91 masurate la 50 K (a), 100 K (b),
150 K (c), 260 K (d) si 300 K (e) in geometrie perpendicular
In concluzie: curbele MOKE ale filmului Fe83 demonstreaza ca
distributia ingusta a campului hiperfin (spectrul CEM a fost prezentat in
capitolul anterior) nu poate fi de natura paramagntica. Cum momentul
magnetic corespunzator Fe este mult mai mic decat al Fe metalic si decat
cel al Dy, semnalul MOKE al acestor probe provine atat de la Fe cat si
de la Dy.
Caracterizarile magnetice si magneto-optice ale probelor
investigate au confirmat pentru ambele sisteme existenta a doua faze cu
comportament magnetic diferit si tendinta grea de saturare (atat in plan
– conform datelor MOKE, cat si in afara planului – conform ciclurilor
de histerezis magnetic). Una dintre faze are concentratie apropiata de
punctul de compensare, fiind greu de rotit datorita momentului magnetic
net mic. A doua faza (necompensata) este bogata in Dy in cazul unei
concentratii medii sub punctul de compensare (de exemplu filmul Fe83).
In cazul unei concentratii medii mai mari decat punctul de compensare,
faza ferimagnetica este bogata in Fe. Dependenta asimetrica a curbelor
MR la diferite temperaturi este dictata de cuplajul de schimb dintre cele
doua faze, care trece de la un cuplaj paralel la unul antiparalel odata cu
reversarea campului magnetic.
38
V. Concluzii generale si contributii originale
Subiectele abordate in cadrul acestei teze au avut rolul de a
evidentia structurile necoliniare de spin in diverse sisteme si de a
investiga proprietatile magnetice si de magneto-transport asociate lor. A
fost abordata o clasa variata de sisteme susceptibile de a prezenta
configuratii de spin atipice incepand de la cele in care necoliniaritatea
este introdusa de cause extrinseci (morfologie, suprafata sau interfata) si
sfarsind cu cele in care necoliniaritatea este introdusa intrinsec (de
exemplu prin anizotropie locala aleatoare).
Atat structura atomica locala cat si proprietatile morfo-
structurale reprezinta factori importanti in determinarea configuratiei si
interactiilor magnetice. Structura atomica locala a fost analizata prin
spectroscopie Mössbauer pentru toate sistemele investigate.
Caracteristicile morfo-structurale au fost studiate prin difractie de raze
X, reflectometrie de raze X si tehnici complexe de microscopie
electronica (SEM/EDX, STEM, TEM), iar caracteristicile magnetice au
fost investigate prin diverse tehnici magnetometrice (MOKE, SQUID,
VSM). Specificitatea fenomenelor de magneto-conductie a fost discutata
in stransa corelatie cu evolutia structurii de spin sub influenta campului
magnetic.
Pentru exemplificarea legaturii dintre structura atomica locala
si configuratia magneticaau fost considerate benzi din aliaj MT-MT (Fe-
Cr si Fe-Mo) care se prezinta sub forma de solutie solida. Configuratiile
atomice locale si amestecul elemental au fost studiate inainte si dupa
aplicarea unor tratamente termice. Modelul cu doua paturi de vecini
folosit pentru analizarea configuratiei atomice locale a aratat ca benzile
netratate termic sunt omogene. In cazul benzilor Fe-Cr, tratamentul
termic lent la o temperatura mai mica produs fenomene slabe de
clusterizare, pe cand tratamentul termic rapid la o temperatura mai mare
a condus la observarea unor puternice procese de clusterizare. Interactiile
Fe-Mo sunt mai atractive (grad de clusterizare mai mare) la temperaturi
mai mici de tratare termica fata de cele la temperaturi mai mari. Se
formeaza o faza secundara λ-Fe2Mo (Laves) dupa tratamentele termice
care creste cu concentratia de Mo. Gradul de oxidare este influentat de
natura si cantitatea atomilor cu care Fe intra in aliaj, fiind marit in cazul
probelor care contin Mo. Rezultatele obtinute au fost raportate in
lucrarea “Local configurations and atomic intermixing in as-quenched
39
and annealed Fe1-xCrx and Fe1-xMox ribbons”, publicata in jurnalul
Philosophical Magazine [5.1].
S-a investigat impactul pe care insertia de hidrogen o are asupra
retelei cristaline prin studierea structurii locale si a configuratiilor
atomice in aliaje Eurofer avand compozitie asemanatoare cu a unui
sistem Fe-Cr prezentat intr-o sectiune anterioara. Dupa tratamentul de
hidrogenare gradul de oxidare la suprafata aliajului este considerabil
redus. De asemenea, in urma hidrogenarii se observa ca atomii de Cr sunt
expulzati catre suprafata, influentand compozitia locala si configuratiile
atomice in vecinatatea suprafetei. Rezultatele au fost diseminate prin
publicarea lucrarii “Significant change of local atomic configurations at
surface of reduced activation Eurofer steels induced by hydrogenation
treatments”, in jurnalul Applied Surface Science [5.2].
Configuratii de spin atipice au fost observate in sisteme care
prezinta anizotropie magnetica aleatoare. Fazele care indeplinesc
conditia de aparitie a anizotropiei magnetice aleatoare sunt de tip
structural amorf. In acest sens au fost studiate sisteme MT-PR amorfe
(amorfizarea fiind uneori sustinuta prin includerea unui procentaj de B),
considerandu-se situatiile in care ionul PR este izotrop (Gd) sau
anizotrop (Dy). Cuplajul dintre momentele atomilor MT si PR izotrop
este unul antiferomagnetic simplu, in timp ce cuplajul dintre momentele
atomilor MT si PR anizotrop este sperimagnetic, facand posibila
existenta unui punct de compensare a magnetizarii in ambele cazuri. S-a
avut in vedere pentru cele doua sisteme (MT-PR izotrop si MT-PR
anizotrop) explicarea proprietatilor magnetice pe baza configuratiei
atomice locale la diferite concentratii in jurul punctului de compensare.
In cazul filmelor Fe-Gd au fost evidentiate structuri de domenii
magnetice in special in filmele cu continut ridicat de Fe, structura de
domenii fiind dependenta de apropierea de punctul de compensare.
Deasemenea, probele din apropierea punctului de compensare au o
puternica anizotropie magnetica in planul filmului. Cresterea
concentratiei de Fe contribuie la formarea domeniilor magnetice, spre
deosebire de cazul concentratiei mici de Fe. In cazul filmelor Fe-Dy s-
au observat proprietati morfologice si de structura locala diferite la
concentratii mai mici si respectiv mai mari fata de punctul de
compensare. Proba avand concentratie de Fe mai mica decat punctul de
compensare este complet amorfa si prezinta la temperatura camerei camp
hiperfin mult mai mic decat al Fe metalic, pe cand proba cu concentratie
40
de Fe mai mare decat punctul de compensare prezinta o faza amorfa si o
faza reminiscenta cristalina, cea din urma avand parametrii hiperfini
apropiati de ai Fe metalic si orientari ale spinilor Fe atat in planul
filmului, cat si perpendiculare pe plan.
Influenta efectelor de dimensiune si a metodei de preparare
asupra structurii de spin a fost investigata inclusiv analizand configuratia
atomica locala in sisteme Fe-Dy preparate sub forma de benzi, pastrand
concentratiile de Fe utilizate in cazul filmelor si adaugand doua sisteme
cu procentaje crescute de B (20% atomic) pentru a mari gradul de
amorfizare. S-au studiat aspecte de magnetofunctionalitate avand in
vedere ca urmarirea vitezei de rotire a spinilor in functie de temperatura
poate da informatii despre coeficientul de magnetostrictiune. S-a aratat
ca efectele magnetostrictive sunt puternic dependente de concentratia de
Fe si de Dy. A fost astfel elaborata o noua metodologie de investigare a
efectelor de magnetostrictiune si s-a demonstrat necesitatea cunoasterii
caracteristicilor structurii de spin (in speta deschiderea unghiulara si
orientarea conului de dispersie a spinilor ambelor subretele) in vederea
cuantificarii coeficientilor de magnetostrictiune.
Configuratii magnetice atipice se intalnesc, de asemenea, in
cazul anumitor structuri spinelice inverse datorita anizotropiei magneto-
cristaline mari si necompensarii legaturilor chimice la suprafata.
Configuratiile atomice locale si configuratiile magnetice au fost studiate
in cazul unei ferite de cobalt simple si cu substitutii de Ni, atat netratate
cat si supuse unui tratament termic. S-au observat doua comportamente
magnetice distincte, cu diferite anizotropii, pentru feritele de Co cu
substitutii de Ni, care pot fi atribuite fazei feritice si unei faze impuritate
cu proprietati magnetice diferite. Tratamentul termic induce amestecul
celor doua faze initiale. Cresterea concentratiei de Co conduce la
cresterea campului coercitiv datorita coercitivitatii mari asociate feritei
hard magnetice CoFe2O4 sau anizotropiei datorate efectelor induse de
suprafata care determina orientarea arbitrara a spinilor la suprafata.
Continutul mare de Ni si tratamentele termice induc o distorsie
considerabila a configuratiei de spin a structurii feritice. Pe de alta parte,
tratamentele termice reduc anizotropia magnetocristalina in feritele de
Ni substituite cu Co.
S-a demonstrat o puternica dependenta a comportamentului
magnetic de proprietatile morfo-structurale in cazul unor filme subtiri
41
nano-granulare MT-MT (Fe-Au) cu diferite concentratii volumice, dar
cu dimensiuni similare ale nanoclusterilor de Fe. Diferitele organizari ale
nano-clusterilor de Fe, fie sub forma de structuri lamelare orientate de-a
lungul directiei [100] a substratului de Si, fie distribuite aleator, conduc
la obtinerea ordinii magnetice si a unei anizotropii in plan uniaxiale sau,
respectiv, la un comportament superparamagnetic. S-a investigat modul
in care configuratiile magnetice atipice determina fenomenele magneto-
optice si de magneto-transport in cazul acestor sisteme. Comportamentul
MR in filme nano-granulare MT-MT a fost descris folosind modelul
magneto-rezistentei anizotrope. Efectele MR observate in diferite
geometrii de masura depind atat de organizarea cat si de interactia
clusterilor magnetici in matricea de Au. Efectul MR mai mare in proba
cu concentratie mai mica de clusteri de Fe poate fi explicat tinand cont
ca directia de curgere a curentului este de-a lungul structurilor lamelare
in proba cu concentratie mai mare de Fe, conducand la o sectiune de
imprastiere mai mica a electronilor fata de cazul celeilalte probe in care
electronii vad clusteri distribuiti aleator.Rezultatele au fost diseminate
prin publicarea lucrarii “Tuning magneto-transport properties of Fe-Au
granular thin films by cluster organization” in Journal of Physics D:
Applied Physics [5.3].
Comportamentul magneto-optic al filmelor pe baza de Fe si Gd
se diferentiaza in functie de concentratia acestora, modificandu-se in
punctul de compensare a magnetizarii. S-au obtinut curbe MOKE directe
sau inversate in functie de concentratia de fier, furnizandu-se si
explicatia adecvata pentru un astfel de comportament. S-a aratat ca
depinzand de concentratie, la trecerea prin punctul de compensare, in
lungul campului se poate orienta fie subreteua Gd, fie a Fe. In cazul Gd
(pamant rar izotrop), efectul de rotire a planului de polarizare a luminii,
datorat cuplajului SO, este neglijabil in raport cu cel al Fe, astfel incat in
camp pozitiv se poate pleca cu o rotire pozitiva sau negative, depinzand
strict de orientarea subretelei de Fe. Aceasta observatie indica proprietati
magnetofunctionale ale aliajelor Fe-Gd. Anizotropia magnetica este, de
asemenea, dependenta de concentratia de Gd. Au fost obtinute
caracteristicile MR asimetrice si s-au furnizat explicatii pentru acestea.
Ele au fost atribuite cuplajului interfacial al regiunilor cu magnetism
diferit (o regiune avand concentratie apropiata de punctul de compensare
a magnetizarii si o regiune necompensata, ferimagnetica, bogata fie in
PR, fie in MT, in functie de concentratia medie a aliajului). Spre
deosebire de sistemele Fe-Gd in care efectul MOKE provine doar de la
42
Fe, in cazul sistemelor Fe-Dy fenomenele magneto-optice provin de la
ambele elemente, potenta totala de rotire a planului de polarizare a
luminii depinzand atat de potenta fiecarui elemnt cat si de concentratia
acestuia. Tinand cont de diversele functionalitati observate in aceste
sisteme (magneto-optice, magneto-rezistive, magneto-strictive)
sistemele de tip Fe-PR, cu PR ion izotrop sau anizotrop, raman de mare
interes atat in raport cu studii fundamentale cat si aplicative, in special
datorita libertatii foarte mari de control a structurilor magnetice de spin
implicate. Rezultatele acestui studiu sunt prezentate in lucrarea
„Magnetic and magneto-transport properties of amorphous Fe-Gd thin
films crossing the magnetization compensation point” ce urmeaza a fi
trimisa la jurnalul Applied Surface Science.
Configuratiile magnetice atipice datorate dimensionalitatii
reduse si proprietatile electrice asociate au fost studiate in cazul unor
senzori pe baza de nanotuburi de carbon cu un singur perete. Aceste
structuri sunt senzitive in special in intervalul 2-77 K, putand fi folositi
pentru masuratori la temperaturi joase. Rezultatele au fost diseminate
prin publicarea lucrarii “Single wall carbon nanotubes based cryogenic
temperature sensor platforms” in jurnalul Sensors [5.4].
Contributii originale:
Articole ISI:
[5.1] A. E. Stanciu, S. G. Greculeasa, C. Bartha, G. Schinteie,
P. Palade, A. Kuncser, A. Leca, G. Filoti, A. Birsan, O. Crisan, V.
Kuncser, “Local configurations and atomic intermixing in as-quenched
and annealed Fe1-xCrx and Fe1-xMox ribbons”, Philosophical Magazine,
98, 12 (2018), AIS = 0.535.
[5.2] S.G.Greculeasa, P.Palade, G.Schinteie, A.Kuncser,
A.Stanciu, G.A.Lungu, C.Porosnicu, C.P.Lungu,
V.Kuncser,“Significant change of local atomic configurations at surface
of reduced activation Eurofer steels induced by hydrogenation
treatments”Applied Surface Science 402 (2017), AIS = 0.627.
[5.3] A. E. Stanciu, A. Kuncser, G. Schinteie, P. Palade, A.
Leca, S. G. Greculeasa, A. Catrina, V. Kuncser, “Tuning magneto-
transport properties of Fe-Au granular thin films by cluster
organization”, J. Phys. D: Appl. Phys. 50 (2017), AIS = 0.696.
43
[5.4] B.F. Monea, E.I. Ionete, S.I. Spiridon, A. Leca, A.
Stanciu, E. Petre, A. Vaseashta, Sensors,“Single wall carbon nanotubes
based cryogenic temperature sensor platforms” 17, 2071 (2017), AIS =
0.554.
AIS total = 2.412.
Articole Non-ISI:
E.I. Ionete, M. Vijulie, A. Soare, A. Rizoiu, B. Monea, I. Spiridon, L.
Stefan, I. Ana-Maria, I. Stamatin, A. Leca, A. Stanciu, Cryogenic
temperature nanosensor, Refrigeration Science and Technology 22-25
(2016)
Participari la conferinte:
A. Stanciu, A. Kuncser, A. Leca, N. Iacob, G. Schinteie, A. Catrina, V.
Kuncser,Concentration dependent magnetic properties of amorphous
Fe-Gd thin films, Bucharest University Faculty of Physics 2018 Meeting,
Romania, prezentare orala
A.E. Stanciu, A. Kuncser, A. Catrina, A. Leca, N. Iacob, O. Crisan, G.
Schinteie, V. Kuncser, Non-collinear spin configurations and related
magneto-transport effects in amorphous Fe-Gd thin films, The European
Conference ofPhysics of Magnetism, Poznan, Polonia, 2017, prezentare
de tip poster
A.E. Stanciu, A. Kuncser, A. Catrina, G. Schinteie, V. Kuncser,Self-
organized magnetic clusters in Fe-Au granular thin films. Magneto-
structural correlations and perspective for investigations with
synchrotron radiation, International Workshop on Materials Physics,
second edition, Magurele, Romania, 2017, prezentare orala
A.E. Stanciu, A. Kuncser, A. Catrina, A. Leca, N. Iacob, O. Crisan, G.
Schinteie, V. Kuncser
Magnetic and magnetoresistive properties of Fe-Au granular thin films
in connection with self-organization phenomena, The 9th International
Conference on Advanced Materials, ROCAM, Bucharest, Romania,
2017, prezentare orala
44
A.E. Stanciu, S.G. Greculeasa, G. Schinteie, P. Palade, A. Kuncser, A.
Leca, V. Kuncser, Interplay of structural, magnetic and magneto-
transport properties of Fe-Au thin films, International Balkan Workshop
on Applied Physics, Constanta, Romania, 2016, prezentare de tip poster
A.E. Stanciu, S.G. Greculeasa, C. Bartha, G. Schinteie, P. Palde, A.
Kuncser, A. Leca, G. Filoti, V. Kuncser, Local Configurations and
Specific Properties of Metastable Fe-Cr and Fe-Mo Ribbons under
Thermal Treatments in Different Atmospheres, University Faculty of
Physics 2016 Meeting, Romania, prezentare orala
V. Kuncser, A.E. Stanciu, A. Kuncser, A. Catrina, A. Leca, G. Schinteie,
Tuning magnetism and magneto-transport by cluster organization in Fe
based nano-globular thin films, MECAME, Ierusalim, Israel, 2017,
lectie invitata
A.C. Kuncser, A. Stanciu, A. Catrina, G. Schinteie, V. Kuncser,
Micromagnetic analysis on lamellar vs. disperse structures of Fe
nanoparticles in Au thin films, 9th International Conference on
Nanomaterials - Research & Application NANOCON, Brno, Cehia,
2017, prezentare orala
P. Schiopu, A.E. Stanciu, A. Leca, A. Catrina, Unusual magneto-
resistive sensors for high field applications, Smart Applications &
Technologies for Electronic Engineering(SATEE) 2016, Alba Iulia,
Romania, prezentare orala
A. Crisan, O. Crisan, A. Stanciu, A. Kuncser, G. Filoti, V. Kuncser, G.
Schinteie, Magnetic behaviour and interfacial coupling in transition
metal based multilayers with soft and hard magnetic properties, The
XXth International Conference on Solid Compounds of Transition
Elements, Zaragoza, Spain, 11-15.04.2016, prezentare de tip poster
A. Leca, P. Schiopu, A.E. Stanciu, G. Schinteie, V. Kuncser, Novel
methodology for anisotropy magnetoresistance measurements in
perpendicular geometry, Advanced Topics in Optoelectronics
Microelectronics and Nanotechnologies, Constanta, Romania, 2016,
prezentare orala
45
Referinte:
[1] J.M.D. Coey, Can. J. Phys. 65 1210 (1987)
[2] K. Moorjani, J. M. D. Coey, Magnetic glasses Elsevier, Amsterdam,
The Netherlands (1984)
[3] N. Ronning, C. Hanneken, M. Menzel, J. E. Bichel, B. Wolter, K.
Von Bergmann, A. Kulutza, R. Wiesendanger, Science, 341, (2013)
[4] R. Streubel, L. Han, M-Y. Im, F. Kronast , U. K. Roler, F. Radu, R.
Abrudan, G. Lin, O. G. Schmidt , P. Fischer, D. Makarov, Nature, 5,
8787 (2015).
[5] V. Kuncser, T , I. Mustata, C.P. Lungu, A.M. Lungu, V. Zaroschi,
W. Keune, B. Sahoo, F. Stromberg, M. Walterfang , L. Ion, G. Filoti,
Surface & Coatings Technology 200 (2005)
[6] O. Petracic, X. Chen, S. Bedanta, W. Kleemann, S. Sahoo, S.
Cardoso, P. P. Freitas, Journal of Magnetism and Magnetic Materials
300 (2006)
[7] V. Raghavendra Reddy, O. Crisan, Ajay Gupta, A. Banerjee, V.
Kuncser, Thin Solid Films 520 (2012)
[8] V. E. Kuncser, M. Doi, W. Keune, M. Askin, H. Spies, Phys. Rev. B
68 (2003)
[9] D, J. Sellmyer and S. Nafis, J. Appl. Phys. 57(1985)
[10] A. Harpin, Théorie du Magnétisme, Presses Universitaires de
France, Paris, (1968)
[11] F. Spizzoa, et al., J. Magn. Magn. Mater. 262 (2003)
[12] J.I. Gittleman, Y. Goldstein, S. Bozowski, Phys. Rev., B 9(1972)
[13] S. Zang, P.M. Levy, J. Appl. Phys. 73 (1993)
[14] E.F. Ferrari, F.C. da Silva, M. Knobel, Phys. Rev., B 59 (1999)
[15] V. Kuncser,T, I. Mustata, C.P. Lungu, A.M. Lungu, V. Zaroschi,
W. Keune, B. Sahoo, F. Stromberg, M. Walterfang, L. Ion, G. Filoti,
Surface & Coatings Technology 200 (2005)
[16] K. N. R. Taylor, M. I. Darby, Physics of Rare Earth Solids,
Chapman and Hall, London (1962)
[17] C. L. Chien, Magnetic Properties of Amorphous Metals, Hernando,
V. Madura, M. C. Sanchez-Trusillo, M. Vazquez Elsevier (Eds.),
Amsterdam, (1987)
[18] P. Grünberg, R. Schreiber, Y. Pang, M.B. Brodsky, H. Sowers,
Phys. Rev. Lett., 57 2442 (1986)
[19] M.N. Baibich, J.M. Broto, A. Fert, F. Nguyen, F. Petroff, P. Etienna
et al., Phys. Rev. Lett., 61 2472 (1988)
[20] J. Smit, Physica 17 612 (1951)
46
[21] J. Knaster, A. Moeslang, T. Muroga, Nat. Phys. 43 (2016)
[22] A. E. Stanciu, S. G. Greculeasa, C. Bartha, G. Schinteie, P. Palade,
A. Kuncser, A. Leca, G. Filoti, A. Birsan, O. Crisan, V. Kuncser,
Philosophical Magazine, 98, 12 (2018)
[23] S.M. Dubiel, J. Cieślak, Mater. Lett. 107 (2013)
[24] B.E. Warren, X-ray Diffraction, Dover Publications, New York,
(1999)
[25]Y. Kakehashi, Magnetism of Amorphous Metals and Alloys,
Modern Theory of Magnetism in Metals and Alloys, M. Cardona P.
Fulde K. von Klitzing R. Merlin H.-J. Queisser H. Störmer (Eds.),
Springer Heidelberg New York Dordrecht London (2012)
[26] K. Moorjani, J. M. D. Coey, Methods and Phenomena 6, in S.P.
Wolsky, A. W. Czanderna (Eds.) Elsevier, Amsterdam, (1984)
[27] J. C. Soares,L. M. Redondo, C. M. de Jesus, J. G. Marques, M. F.
da Silva, M. M. Pereira de Azevedo, J. A. Mendes, M. S. Rogalski, J. B.
Sousa, , J. Vac. Sci. Technol. A,16 (1998)
[28] J.Q. Xiao, J. S. Jiang, C. L. Chien, Phys. Rev. Lett., 68 (1992)
[29] A. E. Berkowitz, J. R. Mitchell, M. J. Carey, A. P. Young, S. Zhang,
F. E. Spada, F. T. Parker, A. Huttten, G. Thomas, Phys. Rev. Lett., 68
(1992)
[30] S. Oyarzún, et al. , J. Nanopart. Res., 15 (2013)
[31] J. Garcia-Torres, E. Vallés, E. Gómez, Mater. Lett., 65 (2011)
[32] L. Xi, Z. Z. Zhang, J. B. Wang, C. X. Li, F. S. Li, S. H. Ge, T. Xu,
S. R. Yang, J.Phys. D: Appl.Phys.,33, (2000)
[33] G. Xiao, J. Q. Wang, P. Xiong, , Appl. Phys. Lett. 62 (1993)
[34] A. E. Stanciu, A. Kuncser, G. Schinteie, P. Palade, A. Leca, S. G.
Greculeasa, A. Catrina, V. Kuncser, J. Phys. D: Appl. Phys. 50 (2017)
[35] Y. P. Lee, Y. V. Kudryavtsev, V. V. Nemoshkalenko, R. Gontarz,
J. Y. Rhee, Physical Review B, 67, (2003)
[36] D. Favez, J.-D. Wagnière, M. Rappaz, Acta Materialia, 58, (2010)
[37] V. Kuncser, P. Palade, A. Kuncser, S. Greculeasa, G. Schinteie,
“Engineering Magnetic Properties of Nanostructuras via Size Effects and
Interphase Interactions”, in: V. Kuncser, L. Miu (Eds), “Size Effects in
Nanostructuras”, Springer-Verlag Berlin Heidelberg, (2014)
[38] A. Kuncser, V. Kuncser, J. Magn. Magn. Mater., 395, (2015)
[39] R. Ingalls, Solid State Communications, 14, 1, (1974)
[40] A. Kuncser, S. Antohe, V. Kuncser, J. Magn. Magn. Mater., 423,
(2017)
[41] P. Steiner, G.N. Beloserskij, D. Gumprecht, W.v. Zdrojewski, S.
Hüfner, Solid State Communications, 14, (1974)
47
[42] M. N. Baibich et al., Phys. Rev. Lett., 61, 21, (1988)
[43] X. J. Yao, W. Zhong, C. T. Au, Y. W. Du, Handbook of Spintronics
vol 6 Dordrecht: Springer pp 227–52 (2016)
[44] L. Xi, Z. Z. Zhang, J. B. Wang, C. X. Li, F. S. Li, S. H. Ge, T. Xu,
S. R. Yang, J. Phys. D: Appl. Phys. 33 (2000)
[45] G. Xiao, J. Q. Wang, P. Xiong, Applied Physics Letters 62, 4, (1993)
[46] J. Alonso et al, Nanotechnology, 23 (2012)
[47] C. Wang, Z. Guo, Y. Rong, T. Y. Hsu, J. Magn. Magn. Mater. 277
(2004)
[48] T. R. McGuire, R. I. Potter, IEEE Transactions on Magnetics,
MAG-11, 4 (1975)
[49] N. Naftalis, A. Kaplan, M. Schultz, C. A. F. Vaz, J. A. Moyer, C.
H. Ahn, L. Klein, Phys. Rev. B, 84, 9, (2011)
[50] J. A. Mendes, V. S. Amaral, J. B. Sousa, L. Thomas, B. Barbara,
Journal of Applied Physics, 81, 8, (1997)
[51] E. E. Fullerton, J. R. Childress, Proceedings of the IEEE, 104, 10,
(2016)
[52] I. Ennen, D. Kappe, T. Rempel, C. Glenske, A. Hütten, Sensors, 16,
6, (2016)
[53] G. Scheunert, O. Heinonen, R. Hardeman, A. Lapicki, M. Gubbins,
R. M. Bowman, Appl. Phys. Rev. 3 011301 (2016)
[54] L. Jogschies, D. Klaas, R. Kruppe, J. Rittinger, P. Taptimthong, A.
Wienecke, L. Rissing, M. C. Wurz, Sensor, 15 (2015)
[55] S. Bedanta, W. Kleemann, J. Phy. D: Appl. Phys., 42 013001 (2009)
[56] J. Orehotsky, K. Schröder, J. of Appl. Phys., 43 2413 (1972)
[57] W. H. Meiklejohn, F. E. Luborsky, P. G. Frischmann, IEEE
Transactions on Magnetics, MAG-23, 5 (1987)
[58] W. H. Meiklejohn, Proc. IEEE, 74, 11 (1986)
[59] R. J. Gambino, P. Chaudhari, J. J. Cuomo, AIP Conference
Proceedings 18, 578 (1974)
[60] L. Xiaopu, T. M. Chung, L. Jiwei, A. Devaraj, S. R. Spurgeon, R.
B. Comes, S. J. Poon, Appl. Phys. Lett., 108 012401 (2016)
[61] D.J. Webb, et al., IEEE Trans. Magn. 24, 2013 (1988)
[62] S. Romer, M. A. Marioni, K. Thorwarth, N.R. Joshi, C.E. Corticelli,
H.J. Hug, S. Oezer, M. Parlinska-Wojtan, H. Rohrmann, Appl. Phys.
Lett., 101, 222404 (2012)